如何在可见光区高效稳定的光分解水御龙在天材料分解

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·31· 可见光分解水制氢催化剂研究进展崔文权刘利梁英华(河北理工大学化工与生物技术学院,河北唐山 063009) 摘要光解水制氢能否实用化取决于太阳光的有效利用率.研究开发可见光化的光催化剂成为当前光催化剂研究中的重要课题。介绍了光解水制氢的反应机理。叙述了近年来半导体光催化剂在利用可见光方面的研究进展。认为应该寻找本身具有较高的氢生成活性中心的光催化剂,实现不负载 Pt等贵金属光解水制氢;循环使用牺牲剂,或无须牺牲剂实现可见光的光解水。如能开发利用海水制氢,则这对于淡水资源和土地资源日益稀缺的我国来说尤为重要。关键词氢;光分解;催化剂;水;可见光中图分类号 TQ1 16.2+9
文献标识码 A
文章编号 (31—04 煤和石油等化石燃料消耗量的日益增加,其储量日益减少,终有一天这些资源将会枯竭。这就迫切需要寻找一种不依赖化石燃料的、储量丰富的新型能源。氢能正是人们所期待的这种二次能源之一。氢(来源:淘豆网[/p-.html])是自然界存在最广泛的元素,大量存在于水中,据统计它构成了宇宙的 75%。氢作为能源有以下特点:(1)发热值很高,是汽油的 3倍;(2)易储运, 适应各种环境的要求;(3)本身无毒,且燃烧时只产生水,没有其他污染。以方便而廉价的方法制备氢成为能源和环境工作者梦寐以求的愿望。太阳能是一种取之不尽、用之不竭的能源。1972 年, 日本学者 Fuiishima和 Honda对光照 TiO2电极导致水分解产生氢的发现,揭示了太阳能制氢的可能性 Il1。目前,利用太阳能光解制氢的研究主要集中于光电化学法和光催化法I2-61,其中以半导体光解水制氢方法经济、清洁、实用,是一种比较有前途的方法。太阳光谱中分布最强的成分集中在可见光区,因此设计在可见光区内具有高量子产率的催化剂是充分利用太阳能、降低光催化制氢成本的关键。本文主要介绍几种具有可见光响应的光催化剂在光解水制氢方面的应用。 1 光催化分解水制氢的原理水是一种非常稳定的化合物。从水这一反应物到氢气和氧气产物的变化,是一个自由能增大的非自发反应过程。在(来源:淘豆网[/p-.html])标准状态下若要把 1 mol的水分基金项目:河北省教育厅项目(2007120) 收稿 13期:2o08—03—07 解为氢气和氧气,则需 237 kJ的能量。光催化反应可以被分为 2类,上坡反应和下坡反应,如图 1所示网。把水分解成氢气和氧气伴随的是吉布斯自由能的增加(AG。=237 kJ/mo1),该反应是一个上坡反应,把光能转化成化学能。而光催化降解有机物是一个下坡的反应,是不可逆的。避 艇光能转换反应 光催化反应水分解 降解图 1 光催化反应类型图 2显示了在光和半导体光催化剂(以 TiO:为例)的共同作用下,上述反应的实现过程。 H20厂、\\ 112H’+OH一图 2 TiO2光解水反应机理 H20 2H++11202 维普资讯.
崔文权等可见光分解水制氢催化剂研究进展 综述 TiO,为 N型半导体,有非常好的光稳定性,因而在光催化剂的研究中有着广泛的应用前景。TiOz 的禁带宽度为 3.2 eV,能够利用太阳光中 400 nm 以下波长的光。水的分解电解电 为 1.23 eV,(来源:淘豆网[/p-.html])加上超电位,最适宜的分解电压为 1.8 eV左右。当它受到其能量相 L,或高于该禁带宽度的光辐照时,半导体内的电子受激发从价带跃迁到导带,从而在导带和价带分别产生自由电子和电子空穴。水在这种电子一空穴对的作用下发生电离,生成 H 和 0 。由于存在电子和空穴再结合和光解水的效率取决于 2个因素:f1): 生电子一空穴对的多少;(2)电子一空穴对与受体或给体的反应速度要大于电子和空穴的复合速度。必须指 m的是,并非所有的半导体都能够分解水 除了其禁带宽度要大于水的电解电压(理论值 1.23 eV)外,还有来自于电化学方面的要求,价带和导带的位置必须要分别同 OJH。0 和 HJH 0的电极电位相适应。具体地说,半导体价带的位置应比 02/ H 0 的电位更正,而导带的位置应比 HJH 0更负。图 3列出了一些半导体材料的能带结构和光解水所要求的位 关系18, 。 2 具有可见光响应的光催化剂总的来说,半导体的带宽要大于分解水需要的最小带宽。需要在半导体的价带和导带之问引入一个能级,使半导体的带(来源:淘豆网[/p-.html])宽减小从而具有可见光响应。近几年.光催化分解水制氢的研究主要集中在利用可见光反应体系的研究中,所报道的光催化剂大概有 CdS,Bi2MNbO7(M=A1,Ga,In,Y),Pt/SrTiO3:Cr,Sb, Pt/SrTiO3:Cr,Ta,Pt/SrTiO3:Rh等[10-13I。 2.1 CdS光催化剂 CdS的带隙宽度为 2.4 eV,对可见光有很好的吸收。当能量大于或等于禁带宽度的光子被 CdS吸收后,价带上的电子跃迁到导带,而空穴则留在价带。e
能够把水分解成氢和氧。如 F所示: h、 CdS
+ e-cb , h+vh+0H一— 1/20,+H , e
1/2H2。然而,下面的副反应与第 3步反应同时存在: 2h
+ CdS — Cd
+ S。这个副反应使 CdS发生光腐蚀.从而限制它的应用虽然硫化物作为光催化剂容易产生光腐蚀.但 S C I
● I C T 0
器 ● r I ●(来源:淘豆网[/p-.html]) I
● ●● I 。 ●●●● ●●●●●● ● I ●●●● ● l ●- 图 3 各种半导体化合物的能帝结构南于目前研究的大部分半导体催化剂具有比较宽的禁带宽度,只能够吸收紫外光。而太阳光谱中分布最强的成分集中在可见光区,紫外光只占太阳光中很小的部分。设计在可见光区内具有高量子产率的催化剂是充分利用太阳能、降低光催化制氢成本的关键。具有可见光响应的催化剂必须有合适的能带结构是在利用可见光的研究中仍是一个重要的切人点.而且光腐蚀的问题可以通过加入牺牲剂来克服 H_/H,f
人仃]采取了许多措施来抑制光腐蚀的发生。CdS上担载 Pt可以有效的降低光 fill2( =
·2 )腐蚀。 Thewissen等将 CdS上负载 RuO。在可见光下将 H2S 分解成氢气和 S[141。 Matsumara等报道了 Pt/CdS 悬浮在亚硫酸钠溶液中,在可见光下高效制氢的同时能够将亚硫酸根离子氧化成硫酸根离子和连二硫酸根.产氢速率为 0.61 (来源:淘豆网[/p-.html])mmol/ht CdS和其他化合物或金属组成复合材料可以有效的减少电子和空穴的复合,从而提高光催化的效率[16-18l。上官文峰等合成了具有层间复合结构的 CdS—KTiNbO5,CdS—K2Ti3 9Nbo O9等纳米复合材料, 其光催化活性高于单一的 CdS光催化剂}。 Takayuki Hirai等人研究了纳米 CdS—TiO2复合 O
“维普资讯年第 15卷第 2期 化工生产与技术 Chemical Production and Technology
33· 材料【l8】。在 CdS纳米粒子表面浸渍巯基乙酸(MAA) 可以从 2一丙醇水溶液中光催化制氢。量子产率较高。这可能是由于 CdS被激发了的电子注入到 TiO 空的导带中(图 4),从而增加了电子和空穴的有效分离,提高了光催化效率。 CdS D H20 一H2 图 4 CdS-TiO2复合材料光催化反应的电子迁移模型 2.2 过渡金属掺杂的光催化剂适当的离子掺杂可以在半导体的导带和价带之间引入杂质能级,从而使带宽变(来源:淘豆网[/p-.html])小。离子掺杂的光催化剂引起研究者比较广泛的关注。由锑或钽与铬共掺杂的 SrTiO 在可见光(A&420 nm)下具有从甲醇水溶液中制氢的活性,产氢速率分别达到了 0.078 和 0.07 mm01/h[11,12]。Cr3+形成的施主能级位于半导体禁带中,从而使光催化剂具有可见光响应;而 Sb 或 Ta5+能够维持体系的电荷平衡,抑制 Cr6+和氧缺陷的形成。Rh掺杂的 SrTi0 在甲醇水溶液中产氢的量子产率为 5.2%(420 nm)㈣。可见光的响应是由于电子从 Rh形成的施主能级跃迁到 Ti 轨道形成的导带。 2.3 具有连续价带的光催化剂利用 O 轨道与其他轨道杂化形成连续能级的价带有利于光催化活性的提高。BiVO 和 AgNbO 等催化剂在可见光下都具有较好的活性[2o-231。BiVO 和 AgNbO 对分解 4一壬基苯氧基乙酸也有比较好的活性。BiVO 的合成是把 K V5O。与 Bi(NO3) ·5H2O水溶液在室温下搅拌。采用液相法合成的 BiVO 活性高于(来源:淘豆网[/p-.html])传统固相法合成的 BiVO4。这类催化剂对可见光的吸收是带一带跃迁引起的。由于 B
轨道与 O 轨道耦合,使得半导体价带的位置提高,降低了带隙宽度。 2.4 Z型光催化制氢体系 Sayama等人最早报道了以 WO 和 Fe  ̄/Fe 组成的 2步激发光催化分解水制氢悬浮体系的研究结果【 。该体系的作用机理类似于光合作用的“Z”模型。故称 Z型光催化剂,Fe“吸收光产生的 Fe2 ̄-和 H 作用放出氢,生成的 Fe +贝4被光激发 WO 产生的导带电子还原为 Fe“,而光激发产生的价带空穴则把水氧化成氧,如图 5所示。Akihiko Kudo及其合作者将 Pt/SrTiO :Rh与 BiVO ,Bi2MoO6等作为光催化剂, Fe +/Fe 为电荷传递体,建立了具有可见光响应的 Z 型反应体系[261。在 440 nm的量子产率达到了 0.3%, 把可见光拓展到了 520 nm H+/H, O,/Red 02/H20 H ̄/H 0 :十一—— H: 02/ ‘ 2 图5 Z型光催化(来源:淘豆网[/p-.html])剂分解水反应机理 3 展望近 10年来,虽然 TiO 光催化研究取得长足进展,但目前仍然存在光催化反应机理的研究不够深入:不能有效利用可见光等等。通过掺杂的方法,可以拓展 TiO 光催化剂对光的响应,但催化效果并不理想,特别对于光解水制氢气与氧气体系。为了进一步提高光解水催化剂的光催化活性,均需要在其表面负载 Pt,Ru或 NiO ,并且需要在反应体系中添加 Na2S,Na2SO 或 CH OH作为牺牲剂。寻找本身具有较高的氢生成活性中心的光催化剂,则无需负载 Pt 等贵金属也可实现光解水制氢。同时,如何使牺牲剂循环使用。甚至无须牺牲剂实现可见光的光解水,仍需要进一步的研究。在光催化制氢反应体系方面,目前大多以淡水为研究对象。然而自然界中,淡水只约占全球水储量的 2.53%。可被人类直接利用的还不到 1%,所以淡水是非常宝贵的资源。与此同时,地球上水资源的 97.5%是海水,海水资源可以说是取之不尽、用之不竭的。所以,利用海水制氢有着重要的研究意义,这对于淡水资源和土地资源日益稀缺的我国来说(来源:淘豆网[/p-.html])尤为重要。参考文献[1】Fujishima A,Honda k.electrochemical photolysis of water at a semiconductor electrode[J].Nature,-38. [2】Yuan Lin,Ruifeng Lin,Feng Yin.Photoelectm chemical 维普资讯· 34·
崔文权等 可见光分解水制氢催化剂研究进展 综述 studies of H2 evolution in aqueous methanol solution photo— catalyzed by Q-ZnS particles【J】_Journal of Photochemistry and Photobiology A:Chemistry .—138. 【3]Karn R K,Srivastava 0 N.On the synthesis and photochem ical studies of nanostructured TiO2 and TiO2 admixed VO2 photoelectrodes in regard to hydrogen production through photoelectrolysis[J1.International Journal of Hydrogen Energy, O1:965—971. f41 0 Khaselev,A Bansal,J A Turner.High—efficiency integrated muhijunction photovoltaic/electrolysis systems for hydrogen production[J].International Journal of Hydrogen Energy,一l32. 【5]V M Aroutiouniana,V M Arakelyana.Investigation of ceramic Fe20
photoelectrodesforsolarenergy photoelectrochemical converters[J1.International Journal of Hydrogen Energy,—38. 【6】T Bak,J Nowotny.Photo-electrochemical hydmgen generation from water using solar energy.Materials—related aspects【J】_ Intern ational Journal of Hydrogen Energy, 1— 1022. 【7]A Fujishima,T N Rao,D A Trvk.Titanium dioxide photoca— talysis[J].J Photochem Photobiol C —2 1. 【8]Mills A,Ilunte S L.An overview of semiconductor photoca— talysis【J】_J photochemistlT and photobiology A:Chemistry, -35. [9]SayamnKArakawaI4PhotoelectrochemlealHydrogenEvolution and W ater-Photolyzing Semiconductor Suspensions:Properties of Platinum Group Metal Catalyst—Semiconductor Contacts in Air and in Hydrogen fJ].Hydrogen, 17. 【10]Zou Z G,Arakawa H.Direct water splitting into H2 and O2 under visible light irradiation with a new series of mixed oxidesemic0nductorphoto( atalyststJl JPhotochemPhotobilogy A:Chem,/3):145—162. 【1 1]H Kato,A Ku&x Visible-Light-Response and Photocatalytic Activities of TiO2 and SrTiO3 Photocatalysts Codoped with Antimony and Chromium lJ].J Phys Chem B,: . 【1 2]T Ishii,H Kato,A.Kudo.H2 evolution from an aqueous methanol solution on SrTiO3 photocatalysts codoped with chromium and tantalum ions under visible light irradiation, 【J】.J Photochem Photobiol A -186. 【1 3]R Konta,T Ishii,H Kato,et a1.Photocatalytic Activities of Noble Metal Ion Doped SrTi03 under Visible Light Irradiation 【J1.J Phys Chem B,2-8995. 【14】Thewissen D H M W,Tinnemans A H A,Reinten M E,et a1.Preparation and Photocatalytic Properties posite CdS Nanopartieles-Titanium Dioxide Particles【J1.Now J Chim.. 【1 5]Matsumura M,Saho Y,Tsubomura H.Hydrogen generation by photocatalytic oxidation of glucose by platinized n-titania powder[J】.J Phys Chem,—805. 【16]Enea O,Ali A,Duprez D.pH effect on the production of hydrogen by various titanium(IV)【J】_New J Chem,1 988,1 2 (1):27-33. 【1 7]An—wu Xu,Yuan Gao,Huan-qin Liu.The Preparation, Characterization,and their Photocatalytic Activities of Rare- Earth-Doped TiO2 Nanoparticles fJ1.Journal of Catalysis, -157. 【1 8]Takayuki Hirai,Keiko Suzuki,Isao Komasawa.Preparation and Photocatalytic Properties posite CdS Nanoparticles- Titanium Dioxide P
Journal of Colloid and Interface Science,200 1,244:262—265. 【1 9]Shangguan W,Yoshida A.Synthesis and photocatalytic properties of CdS—intercalated metal oxides[J].Solar Energy Materials and Solar Cells,200l,69:189—194. 【2O】A Kudo,K Ueda,H Kato,et a1.Photoeatalytic O2 evolution under visible light irradiation on BiVO4 in aqueous AgNO3 solution[J].Catal Lett,1 998,53(3/4):229-230. 【211 A Kudo,K Omori,H Kato.A Novel Aqueous Process for Preparation ofCrystal Form-Controlled and Highly Crystalline BiVO4 Powder from Layered Vanadates at Room Temperature and Its Photocatalytic and Photophysical Properties【J】_J Am Chem Soc,):1 1459一l1467. 【22l S Tokunaga,HKatc ̄A Kuda Selective Preparation ofMonoclinic and Tetragonal BiVO4 with Scheelite Structure and Their Photocatalytic Properties[J].Chem Mater,): . 【23]H Kato,H Kobayashi,A Kudo.Role of Ag in the Band Structures and Photocatalytic Properties of AgMO3(M:Ta and Nb)with the Perovskite Structure[J].J Phys Chem B, 4 1—12447. 【24]Sayama K,Yoshida R,Kusama H,et a1.Photocatalytic position of water into H2 and O2 by a two-step photoexcitation reaction using a W O3 suspension catalyst and an Fe +/Ire
redox system
.Chem Phys Lett,1 997,277 (4):387-39 1. 【25]Sayama K,Mukasa K,Abe R,et a1.A new photocatalytic water
irradiation mimicking a z—scheme mechanism in photosynthesis【J】.J Photo Photobiology A:Chemistry —77. [26】H Kato,M Hod,R Konta,et a1.A Novel Aqueous Process for Preparation of Crystal Form —Controlled and Highly Crystalline BiVO4 Powder from Layered Vanadates at Room Temperature and Its Photocatalytic and Photophysical【J】. PropertiesChem.Lett.,8. 维普资讯播放器加载中,请稍候...
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可见光分解水制氢催化剂研究进展 笙 鲞 塑 化工生产与技术 Chemical Production and Technology
·31· 可见光分解水制氢催化剂研究进展崔文权刘利梁英华(河北理工大学化工与生物技术学院,河北唐山 063009) 摘要光解水制氢能否实用化取决于太阳光的有效利用率.研究开发可见光化的光催化剂成为当前光催化剂研究中的...
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10 可见光区光催化分解水制氢的研究进展
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3秒自动关闭窗口二氧化钛基光催化材料实现可见光分解水制氢日09:18中化新网&&&&讯:近日,中科院金属所沈阳材料科学国家(联合)实验室成会明研究组制备出具有可见光全光谱吸收的红色二氧化钛光催化材料,这意味着有可能利用二氧化钛基光催化材料实现高效可见光分解水制氢,对于太阳能的大范围高效利用具有重要的意义。相关成果先后发表于国际学术期刊《先进功能材料》和《能源与环保科学》。
&&&&据介绍,通过光催化实现太阳能到化学能的转化,例如光催化分解水制氢,是获得新能源的一个极具前景的重要途径。发展可全光谱吸收可见光(波长为400~700纳米)的光催化材料,是实现高效太阳能光催化转化的前提。然而,多数稳定的光催化材料的可见光吸收低。通过掺杂能缩小光催化材料的带隙,是增加光催化材料可见光吸收的基本手段。锐钛矿二氧化钛是目前科学界研究最为广泛的光催化材料。利用掺杂手段,可在一定程度上增加该材料的可见光吸收,但此前要实现可见光全谱强吸收仍是未解的难题。
&&&&此次科研人员通过间隙原子弱化金属原子与氧(M-O)的键合实现替代晶格氧的掺杂原子进入体相的新方法,成功突破了在非层状结构材料(如二氧化钛)中实现掺杂原子的体相掺杂,从而获得了硼/氮梯度共掺杂锐钛矿二氧化钛材料。改良材料呈现独特的红色,实现了可见光全谱强吸收,将二氧化钛光电解水产氢的活性光响应范围拓展至700纳米。
?(10.23 08:52)?(10.22 09:00)?(10.19 08:49)?(10.12 09:40)?(10.12 08:41)?(10.08 08:55)
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云南民族大学学报:自然科学版,,:?
:.“..?...
负载/高效的光催化
分解水制氢研究
周世雄,张 晨,牛司朋
云南师范大学化学化工学院,云南昆明
摘要:和作为助催化剂之间的协同作用,能有效地接受和传输半导体导带上的电
子,抑制电荷复合,提高界面电荷转移过程,提供更好的吸附位点和光催化反应中心,能有效的提
高光催化产氢.和同时是廉价的,对环境无害的材料,且容易制备.该研究为我们提
供了利用非贵金属助催化剂捕获太阳能有效分解水产氢的新思路和新方法.
关键词:光催化;二氧化钛;石墨烯;制氢
中图分类号: 文献标志码: 文章编号:???
/一×, , ? 珊
光催化分解水被认为是可再生能源技术的关键内容之一?.尽管许多的研究都集中在开发高活性和低
成本的光催化剂上口,但对于光催化分解水来说,高效转化太阳能制氢的效率仍然是一个巨大的挑战旧.
,,由于其高活性,化学惰性,低成本和无毒,是一种广泛使用的光催化剂‘ .然而,较高的光生电子和空
穴复合率,和有限的光利用率等原因限制了:推广.各种修饰的方法,如掺杂、染料敏化半导体和改变带
隙等,向可见光吸收移动,提高了:的光催化制氢效率.负载助催化剂是最为有效的方法之一,贵金属催
化剂,,和等负载在:表面上,在牺牲剂存在下能显着提高光催化分解水制氢的效率∞.然
而,贵金属是稀有的,昂贵的和对环境有害的,这限制了其广泛的应用.因此,寻找资源丰富的,非贵重金属替
代,是助催化剂的追求.
最近,石墨烯已经引起了人们的关注,具有独特电荷载流子迁移率的属性,较大的比表面积,
高透明性,结构的灵活性和化学稳定性.超薄柔性石墨烯不仅可以提供锚点固定分散的金属或氧化物的
纳米粒子,而且具有良好的导电
正在加载中,请稍后...可见光催化材料纳米氧氮化钽的制备及分解水制氢性能--《东华大学》2015年硕士论文
可见光催化材料纳米氧氮化钽的制备及分解水制氢性能
【摘要】:太阳能光催化分解水制氢是21世纪人类从根本上解决日益严峻的能源与环境问题较为理想的途径之一,已引起了各国研究者的高度关注。然而,目前所研究的光催化材料大都只能在紫外光下有光催化响应。由于N2p轨道能级比O2p轨道能级高,多数过渡金属氧化物氮化为氧氮化物后,在可见光区呈现较强的吸收能力,是一种潜在的具有可见光响应能力的光催化材料。近年来,开发和研制在可见光区具有高活性的过渡金属氧氮化物光催化剂成为光催化的研究前沿。本论文以过渡金属氧化物为原料,通过氮化反应制备出具有窄能隙的、可见光响应的光催化剂纳米TaON,论文的主要内容有:
采用高温气固相反应,以Ta2O5为原料,通过氮化反应制备TaON。采用X-射线衍射(XRD)分析、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、紫外-可见(UV-VIS)漫反射光谱分析、氮气吸附-脱附分析等测试手段对所制备的光催化剂进行了表征,结果表明:在反应温度为850℃,氨气流量为90ml/min,氮化10h可制得纯相的TaON。通过改变催化剂的形貌,增大比表面积,进而提高催化剂的活性,制得了细颗粒TaON、多孔TaON及纤维状TaON中,其中细颗粒TaON具有最大的比表面积,达到109.2m2/g,光催化活性最高,将初始浓度为50PPm的亚甲基蓝溶液在可见光照射下120min,浓度降低了96%,具有最好的光催化活性。
为降低TaON的缺陷密度,在细颗粒Ta2O5粉体表面复合一层ZrO2纳米颗粒,氮化得到了ZrO2/TaON复合材料。界面处的钽离子与ZrO2相互作用,有效抑制了低价钽离子的形成。为了进一步提高ZrO2/TaON复合光催剂的活性,于ZrO2/TaON的表面负载RuO2为助催化剂,用XRD、SEM和TEM等表征,证明在TaON表面成功包覆了ZrO2和RuO2颗粒,用光电流及光催化制氢反应器评价了复合材料的光催化性能,在RuO2含量为2wt%时活性最高,产氢速率为5umol/h。
以钽粉为原料,采用水热法制备了无定型的Ta2O5,经氮化、氮化后再氧化得到高活性的γ-TaON,并与CdS复合形成异质结结构。为抑制CdS在水溶液中的光腐蚀,在其表面包覆一层ZnS。采用X射线衍射仪(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)和透射电子显微镜(TEM)对复合材料进行表征,表明ZnS/CdS颗粒成功的包覆在γ-TaON光催化剂的表面。光电流结果表明其活性大幅提高。在可见光照射下,ZnS/CdS/γ-TaON复合光催化剂在甲酸溶液中表现出最高的活性;当ZnS/CdS的含量为20wt%时,产氢速率达到了20umol/h。
【关键词】:【学位授予单位】:东华大学【学位级别】:硕士【学位授予年份】:2015【分类号】:TQ116.2;O643.36【目录】:
摘要4-6ABSTRACT6-12第一章 绪论12-30 1.1 引言12-13 1.2 光催化分解水制氢的原理13-15 1.3 可见光催化分解水制氢材料的研究现状15-28
1.3.1 二氧化钛基光催化材料体系16-17
1.3.2 过渡金属氧化物光催化体系17
1.3.3 新型金属氮氧化物光催化体系17-19
1.3.4 Z-型光催化反应体系19-20
1.4.1 控制催化材料的尺寸和形貌20-24
1.4.1.1 多孔结构的光催化材料20-21
1.4.1.2 空心结构光催化材料21-23
1.4.1.3 纳米纤维结构光催化材料23-24
1.4.2 掺杂改性24-25
1.4.3 半导体复合25-26
1.4.4 表面修饰26-28 1.5 论文选题背景及研究内容28-30
1.5.1 研究内容29-30第二章 多种形貌氧氮化钽的制备及催化性能30-41 2.1 引言30 2.2 实验部分30-31
2.2.1 实验原料30-31
2.2.2 实验设备31 2.3 实验过程31-32
2.3.1 氧氮化钽的制备31
2.3.2 多种形貌氧氮化钽的制备31-32 2.4 材料的分析及表征32-33
2.4.1 物相分析32
2.4.2 形貌分析32
2.4.3 漫反射光谱32
2.4.4 氮气吸附-脱附分析32-33
2.4.5 光催化性能测试33 2.5 结果和讨论33-40
2.5.1 物相分析33-36
2.5.2 光学性能分析36
2.5.3 形貌分析36-37
2.5.4 氮气吸附-脱附分析37-39
2.5.5 光催化性能评价39-40 2.5 本章结论40-41第三章 氧化物/TaON 复合光催化材料的制备及性能41-53 3.1 引言41-42 3.2 实验部分42-43
3.2.1 实验原料42
3.2.2 实验设备42-43 3.3 实验过程43-44
3.3.1 氧化钽的制备43
3.3.2 ZrO_2/ TaON 的制备43
3.3.3 RuO_2/ZrO_2/TaON 的制备43
3.3.4 光电极的制备43
3.3.5 光催化制氢43-44 3.4 材料的分析及表征44-45
3.4.1 物相分析44
3.4.2 形貌分析44
3.4.3 漫反射光谱44
3.4.4 光电性能分析44
3.4.5 光催化性能分析44-45 3.5 结果和讨论45-52
3.5.1 物相分析45
3.5.2 漫反射光谱45-46
3.5.3 形貌分析46-48
3.5.4 光电性能分析48-52 3.6 本章结论52-53第四章 ZnS/CdS/γ-TaON 复合光催化材料的制备及性能53-65 4.1 引言53 4.2 实验部分53-54
4.2.1 实验原料53-54
4.2.2 实验设备54 4.3 实验过程54-55
4.3.1 氧氮化钽的制备54
4.3.2 CdS/γ-TaON 的制备54-55
4.3.3 ZnS/CdS/γ-TaON 的制备55
4.3.4 光电极的制备55
4.3.5 光催化制氢55 4.4 材料的分析及表征55
4.4.1 物相分析55
4.4.2 形貌分析55
4.4.3 漫反射光谱55
4.4.4 光电性能分析55
4.4.5 光催化性能分析55 4.5 结果和讨论55-64
4.5.1 物相分析55-58
4.5.2 漫反射光谱58-59
4.5.3 光电性能分析59-64 4.6 本章结论64-65全文总结65-66参考文献66-74致谢74
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【参考文献】
中国期刊全文数据库
王艳辉,吴迪镛,迟建;[J];化工进展;2001年01期
【共引文献】
中国期刊全文数据库
任成军,李大成,周大利,刘恒,钟本和;[J];四川有色金属;2004年02期
乔春珍;;[J];交通节能与环保;2010年02期
徐仁庆;殷晨波;何茂先;;[J];传感器与微系统;2008年11期
张莉莉,蒋惠亮,陈明清,方云,陆路德;[J];日用化学工业;2004年02期
桑丽霞;李群伟;马重芳;胥利先;孙继红;戴洪兴;何洪;;[J];催化学报;2006年10期
黄浪欢;产启中;张斌;吴晓婧;高鹏;焦自斌;刘应亮;;[J];催化学报;2011年12期
许家胜;薛冬峰;;[J];材料导报;2006年10期
朱启安;王树峰;王先友;宋方平;陈万平;;[J];材料导报;2006年11期
杨修春;韦亚南;;[J];材料导报;2007年05期
王丽;王剑;赵江红;朱珍平;;[J];材料导报;2010年S2期
中国重要会议论文全文数据库
臧金玲;李霞;;[A];第七届中国功能材料及其应用学术会议论文集(第5分册)[C];2010年
何观伟;;[A];第七届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2010年
冯清鹏;袁坚;施建伟;上官文峰;;[A];第七届全国氢能学术会议论文集[C];2006年
马俊;李洁;陈启元;;[A];2010年全国冶金物理化学学术会议专辑(上册)[C];2010年
Zhixia HMin HJin GGuorui Ma;Congyan Li;Xiaojing WYanhong Z;[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第23分会:电催化与洁净能源电化学转化[C];2014年
中国博士学位论文全文数据库
陈云;[D];浙江大学;2010年
吕明;[D];浙江大学;2009年
张军;[D];武汉理工大学;2010年
李海彦;[D];吉林大学;2011年
陈星宇;[D];中南大学;2010年
李曹龙;[D];上海交通大学;2011年
吕昌忠;[D];天津大学;2003年
杨祝红;[D];南京工业大学;2003年
任达森;[D];复旦大学;2004年
侯亚奇;[D];清华大学;2004年
中国硕士学位论文全文数据库
王慈慈;[D];河北师范大学;2010年
高威利;[D];浙江大学;2010年
黄莹;[D];沈阳建筑大学;2011年
张俊娟;[D];浙江大学;2011年
金志明;[D];吉林大学;2011年
齐雪峰;[D];吉林大学;2011年
李灿;[D];武汉理工大学;2011年
沈菊;[D];大连理工大学;2011年
段子琴;[D];大连理工大学;2011年
贾庆月;[D];内蒙古大学;2011年
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库
李乃朝,衣宝廉;[J];电化学;1996年02期
孙酣经,梁国仑;[J];低温与特气;1998年01期
刘文鹏,王新林;[J];电站系统工程;1995年02期
赵智华;[J];环境保护;1998年02期
赵林森;;[J];今日科技;1990年06期
张松林;;[J];国际科技交流;1992年03期
邵仲妮;[J];石油化工动态;1996年02期
【相似文献】
中国期刊全文数据库
张骞;周莹;张钊;何云;陈永东;林元华;;[J];化学进展;2013年12期
李萍;钟顺和;;[J];应用化学;2006年06期
高水静;张文丽;;[J];山东陶瓷;2009年02期
黄柏标;王泽岩;王朋;郑昭科;程合锋;;[J];中国材料进展;2010年01期
孙东峰;宋明;韩一丹;张秀玲;;[J];无机盐工业;2011年10期
李旦振;付贤智;;[J];中国科学:化学;2012年04期
郭光美,丁士文,李景印;[J];河北化工;2004年05期
只金芳;高月红;;[J];中国石油和化工标准与质量;2009年11期
余长林;杨凯;;[J];有色金属科学与工程;2010年06期
严学华;高庆侠;杨小飞;李扬;唐华;;[J];硅酸盐学报;2013年10期
中国重要会议论文全文数据库
邹志刚;;[A];第七届中国功能材料及其应用学术会议论文集(第1分册)[C];2010年
黄柏标;;[A];第十三届全国太阳能光化学与光催化学术会议学术论文集[C];2012年
邹志刚;;[A];2008全国功能材料科技与产业高层论坛论文集[C];2008年
王文中;尚萌;徐婕慧;张志洁;;[A];第十二届固态化学与无机合成学术会议论文摘要集[C];2012年
王文中;张玲;孙松美;高二平;;[A];第十三届全国太阳能光化学与光催化学术会议学术论文集[C];2012年
范晓芸;贾汉忠;王传义;;[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
邓春莲;朱成磊;黄争世;刘斌;史海峰;;[A];鲁豫赣黑苏五省光学(激光)学会2011学术年会论文摘要集[C];2011年
董升;代数通;刘景海;段莉梅;;[A];中国化学会第五届全国多酸化学学术研讨会论文摘要集[C];2013年
付宏刚;田国辉;周卫;曲阳;田春贵;蒋保江;;[A];中国化学会第六届全国结构化学学术会议论文摘要[C];2012年
付宏刚;田国辉;周卫;曲阳;田春贵;蒋保江;;[A];第十三届全国太阳能光化学与光催化学术会议学术论文集[C];2012年
中国重要报纸全文数据库
李晓岩;[N];中国化工报;2008年
李志清;[N];绍兴日报;2011年
桂运安;[N];安徽日报;2014年
本报实习记者胡珉琦;[N];北京科技报;2010年
焦旭;[N];中国能源报;2012年
中国博士学位论文全文数据库
孙净雪;[D];哈尔滨工业大学;2013年
尹盛;[D];江苏大学;2012年
李莉;[D];东北师范大学;2009年
张胜渠;[D];东北师范大学;2013年
向全军;[D];武汉理工大学;2012年
王韶颖;[D];山东大学;2013年
张代生;[D];吉林大学;2011年
王冰;[D];南京大学;2014年
储升;[D];南京大学;2013年
张小超;[D];太原理工大学;2013年
中国硕士学位论文全文数据库
单志超;[D];华东师范大学;2009年
于亚芹;[D];中国海洋大学;2010年
刘森森;[D];温州大学;2012年
胡素娟;[D];浙江工业大学;2012年
杨波;[D];沈阳理工大学;2012年
孔飞;[D];南京大学;2012年
白麓楠;[D];大连工业大学;2013年
常新园;[D];湖南大学;2013年
常伟伟;[D];浙江大学;2014年
张琪;[D];黑龙江大学;2013年
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