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三种铂类抗癌药在石墨烯-碳纳米管修饰电极上的电化学行为及测定.pdf 81页
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三种铂类抗癌药在石墨烯-碳纳米管修饰电极上的
电化学行为及测定
Electrochemical Behavior and Determination of three
Platinum Anticancer Drugs at Graphene-Carbon
Nanotubes Modified Electrode
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学科专业：
论文作者：
指导教师：
高云涛 教授
培养单位：化学与生物技术学院
原创性声明
本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研
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铂类药物作为目前世界上疗效最好的抗癌药物之一，因其抗癌作用的高效
性和广谱性，使得其在肿瘤化疗上具有十分广阔的应用前景。目前对于铂类药
物的研究，主要体现在其含量测定、药理学上，利用电化学方法研究其氧化机
理的报道较少。碳纳米管（CNTs）与石墨烯是两种目前最具应用前景的碳材料，
碳纳米管功能化的石墨烯可明显结合两者的优势而具有更加广阔的市场应用开
发前景。石墨烯复合物已广泛应用于电极材料、电催化、场效应晶体管及透明
导体等方面。但以碳纳米管功能化的石墨烯用作电极修饰剂测定铂类抗癌药物
的研究鲜见报道。
本文将石墨烯的催化增敏作用和碳纳米管的优势（比表面积大、电荷传递
能力强、吸附性好和催化能力强等）相结合，构建了两类性能优良的电化学分
析体系。一是以石墨烯-碳纳米管复合物修饰电极（rGO-MWNTs/GCE）为工作
电极的电化学体系，二是以氧化石墨烯-碳纳米管修饰电极（GO-MWNTs/GCE）
为工作电极的电化学体系。并将上述两类体系应用于甲啶铂、卡铂和顺铂的电
化学分析。
（1）氧化石墨烯（GO）、石墨烯（rGO）的合成及复合修饰电极的制备。
用化学氧化法制备了GO 和rGO，并结合热重法（TG）、透射电镜（TEM）、红
外光谱法（
）和 射线衍射法（
）对制备的成品进行了表征，并考察
在水中分散情况。采用滴涂法制备了复合修饰电极，利用电化学
方法对电极的
正在加载中，请稍后...Advanced Healthcare Materials：石墨烯材料在抗菌纳米医学领域的研究现状与应用展望
目前抗生素的滥用导致不少单细胞病原菌出现耐药性。开发新的抑菌策略变得日益重要。正在研发的策略包括开发各种具有高生物活性的抑菌物质（例如：抗菌肽、噬菌体和噬菌体裂解酶）、免疫调节剂、群体感应抑制剂、以及掠食性微生物等。但实际使用中，这些新抑菌物质往往伴随着高度复杂的技术要求，过高的成本和难以预料的健康风险等缺点。一个新兴的研究方向是使用金属纳米颗粒或碳纳米材料做为抗菌物质。基于纳米材料的抗菌技术具有合成简单、成本低廉、还可以按需求定制的优点。其中石墨烯材料因其相对低廉的成本和较低的对人和环境的毒性，在抗菌纳米医学领域吸引了越来越多的关注。 最近澳大利亚悉尼大学化学和生物分子工程学院Dr. Karahan（第一作者），陈元教授（通讯作者）和新加坡制造技术研究所魏军博士等作者合作撰写了综述对当前石墨烯材料在抗菌纳米医学领域的研究做了系统的归纳总结。
文章首先梳理了石墨烯材料的主要抗菌机理。石墨烯材料的抗菌活性主要包括四种机制：（1）物理穿刺或者叫做“纳米刀”切割机制；（2）氧化应激引发的细菌/膜物质破坏；（3）包覆导致的跨膜运输阻滞和（或）细菌生长阻遏；（4）通过插入和破坏细胞膜物质造成细胞膜不稳定。根据石墨烯材料和细菌的不同接触状态，上述几种机制协同作用导致细胞膜的完全破坏（杀菌作用）和阻遏细菌生长（抑菌作用）。
而这些抗菌机制会受到三大因素的影响：（1）石墨烯材料的结构。按照制备方法的不同， 石墨烯结构的三个基本结构参数：层数、 横向尺寸、和化学组成（碳氧比例）会在一个很大的范围内变化。石墨烯材料的化学性质（表面功能团）对以上的几个机制有很大影响，特别是影响氧化应激产生和与微生物表面分子间相互作用。控制这些参数是调控石墨烯材料抗菌活性的关键。 （2）生物因素（微生物）。目前石墨烯材料对代表性的革兰氏阳性菌和革兰氏阴性菌相互作用的相关文献显示微生物细胞壁结构会影响石墨烯材料的抗菌性能。另外细菌的形状和细菌生理条件也会影响石墨烯材料的抗菌效果。深入了解抗菌剂对不同种类微生物的不同效果对于更好的理解抗菌机理和抗菌剂的有效应用都至关重要。微生物的外膜结构可能是影响其和石墨烯材料相互作用的核心。（3）非生物因素（外因）。无机和有机溶质等非生物因素也会左右石墨烯材料的抗菌性能。作为石墨烯材料-微生物相互作用的的三方，非生物外因将通过以下两个途径产生影响：影响石墨烯材料的聚集行为和生物利用度，和改变微生物的行为。以离子强度为例，它会引起石墨烯材料的团聚，妨碍它与微生物相互作用从而导致其抗菌能力降低；而添加稳定剂有助于石墨烯材料的分散，从而提高它的抗菌效力。
文章接着分析了石墨烯材料作为抗菌剂在生物医学领域可能出现的四个主要形态：胶状分散体、表面涂层、光热治疗材料，和可控缓释平台。然后，从传统碳材料（活性炭）的临床应用出发，评估了石墨烯材料在创伤敷料、抗感染涂层、纳米抗生素三个临床应用领域的研究现状和应用前景。最后提出了石墨烯材料在生物医学领域下一步的重点研究方向。
目前临床中已经实现广泛应用的常规碳材料可以做为石墨烯材料有益的参考。从常规碳材料的生物医学应用出发，作者提出了下阶段针对石墨烯材料研究的几个重点方向：（1） 解决目前研究中存在的分歧。比如氧化石墨烯是否真得能促进细菌生长和诱发生物膜的形成？（2）填补关键的知识空白。石墨烯对不同种类微生物的抗菌活性有什么不同？（3）深入纳米材料的生物毒性研究。
目前对石墨烯材料的抗菌活性的研究还集中在基础研究。而对各种生物相关影响因素（比如微生物的种类及其生理的改变）的了解最为缺失。很多研究集中在金属纳米银颗粒和石墨烯的复合材料，作者提出将石墨烯和常规碳材料相互结合可能是很有潜力的发展方向。总的来说，石墨烯材料正得到生物医学领域越来越多的关注。通过对石墨烯材料进一步的结构和性能上的改进，它们有可能在不久的将来成为有效的纳米抗菌剂。
相关综述以“Graphene Materials in Antimicrobial Nanomedicine: Current Status and Future Perspectives”为题发表在Advanced Healthcare Materials (DOI: 10.1002/adhm.)。
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今日搜狐热点碳量子点和石墨烯纳米复合材料用于甲胎蛋白电化学检测--《首都师范大学》2014年硕士论文
碳量子点和石墨烯纳米复合材料用于甲胎蛋白电化学检测
【摘要】：肿瘤标志物的高灵敏检测在癌症的预防、诊断和治疗中发挥着重要的作用。近年来,纳米材料尤其新型的碳纳米材料被广泛用于电化学免疫传感器。本论文利用碳量子点和石墨烯制备复合材料并应用于甲胎蛋白(AFP)的电化学免疫检测。
本论文主要取得了以下结果：
1、以柠檬酸为碳源,聚酰胺枝状大分子(PAMAM)为表面钝化剂,采用微波加热一步法合成了PAMAM-CDs.所合成的具有共轭结构的PAMAM-CDs表面富含氨基,可以同时作为还原剂和稳定剂与氯金酸溶液反应合成PAMAM-CDs/Au内米复合材料。我们利用所得到的的复合材料作为免疫传感器基底用于电化学检测AFP。在优化条件下,对AFP检测线性范围为100fg mL-1-100ng mL-1,检出限为0.025pg mL-1将所制得的免疫传感器用于实际血清样品中AFP的测定,其结果与酶联免疫检测方法(ELISA)相比具有良好的一致性。
2、以离子液体修饰的石墨烯(IL-rGO)为载体,合成了IL-rGO-Au-PDDA-PB内米复合材料。将所制得的IL-rGO-Au-PDDA-PB纳米复合材料作为免疫探针用于AFP的电化学检测。在优化条件下,对AFP检测线性范围为0.01ng mL-1-100ng mL-1检出限为4.6pgmL-1。将所制得的免疫传感器用于实际血清样品中AFP的测定,其结果与ELISA相比具有良好的一致性。
【学位授予单位】：首都师范大学【学位级别】：硕士【学位授予年份】：2014【分类号】：O657.1;O613.71
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400-819-9993石墨烯/四氧化三铁复合膜的制备及表征--《吉林大学》2015年硕士论文
石墨烯/四氧化三铁复合膜的制备及表征
【摘要】：进入21世纪以来，随着科技的进步和社会的发展，人们的生活对新设备、新材料、新技术的要求越来越高，各种新型功能材料层出不穷。例如能量存储方面，随着电动汽车崭露头角和技术的不断进步，对高性能电源的需求十分紧迫，同时兼有高比能量和比功率是这种电源的必要条件；军用隐身化高科技方面，提高武器系统的生存、突防以及纵深打击能力对隐身材料的吸波能力提出了更高要求，新型纳米功能材料的研究与开发受到了广泛关注；纳米生物医用方面，在开发高度有效的靶向输运、多功能诊疗系统方面，新型高性能纳米材料的研究对于攻克癌症难关扮演着重要的角色。
石墨烯作为一种集独特的物理、化学、力学性于一身的二维单层碳材料，在众多领域，包括能量存储、靶向药物、过高热抗肿瘤、微波吸收等都成为最为活跃的研究前沿。将石墨烯与磁性纳米粒子，如Fe3O4复合可以发挥二者的协同作用，其中石墨烯为磁性纳米粒子的异质成核提供成核位置，磁性纳米粒子可以增加石墨烯之间的距离，从而能够避免石墨烯的团聚，充分发挥石墨烯与磁性纳米粒子的优异性能。此外，Fe3O4拥有较为理想的负电位工作区间（-0.8V～0.2V vs.Hg/HgO），与石墨烯复合有望获得具有更高电化学活性的电极材料。为此，本文选取石墨烯复合铁氧化物体系作为研究对象，拟在以下方面开展研究工作：
1．采用Hummers方法制备氧化石墨烯胶体，并与Fe3O4纳米粒子混合后，采用真空加热还原方法合成膜材料。对样品进行结构、形貌和性能表征。结果表明，在较低温度下（120℃）获得了还原氧化石墨烯和Fe3O4的复合膜，具有顺磁性，饱和磁化强度为75emu/g。
2．将石墨烯作为电极，组装成叠片式碳-碳超级电容器。循环伏安特性测试表明，在不同扫速下石墨烯样品的CV曲线均呈矩形，还原氧化石墨烯主要是双电层的电容行为。交流阻抗分析表明，电容器具有较低的等效内阻，最大的功率密度为437.1kW/kg；在0.5A/g恒流充放电下，石墨烯的最大比电容为106.2F/g，相应的最大能量密度为14.8Wh/kg。此外，经过5000次以上的恒流充放电循环后，测定的比电容值基本维持在100F/g左右，无明显下降趋势。
3．采用不同浓度Fe3O4溶液制备复合膜，研究了还原石墨烯/Fe3O4复合膜的充放电行为。结果表明，样品均呈现出赝电容氧化还原峰，交流阻抗分析复合材料的等效串联电阻略大于单纯石墨烯膜的大小；最大能量密度为18.2Wh/kg，最大功率密度为148.3kW/kg。经20000次循环后，电容保持率为99.8%。
【学位授予单位】：吉林大学【学位级别】：硕士【学位授予年份】：2015【分类号】：TB383.2
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400-819-9993石墨烯接枝Fe_2B@SiO_2的合成及载药研究--《中国化学会第九届全国无机化学学术会议论文集——E生物无机化学》2015年
石墨烯接枝Fe_2B@SiO_2的合成及载药研究
【摘要】：硼中子俘获(BNCT)治疗癌症是利用中子束和10B发生原子核反应,释放高能粒子杀死癌细胞,是一种二元治疗模式[1,2]。目前临床使用硼携带剂都属于化合物型药物,缺乏对病灶部位的可控靶向聚集[3],含10B的纳米颗粒,特别是Fe2B磁性纳米颗粒,一方面具有磁性纳米材料的可控性,易修饰性,可以修饰各种生物靶向分子,另一方面具有较高的硼含量,是一种潜在的BNCT硼携带药物。我们利用一锅法,在水相中一步制备Fe2B@Si O2复合纳米颗粒,合成的纳米颗粒具有良好的分散性,颗粒生长均匀,粒径约为110 nm,颗粒表面包覆有一层致密的二氧化硅保护层,厚度约为4nm。再利用APTES进行表面氨基化,通过氨基和氧化石墨烯(GO)上丰富的羧基发生缩合反应,将剥离的GO修饰到纳米颗粒表面,制备得到Fe2B@Si O2-GO纳米复合材料,在电镜下可以看到表面的GO接枝在Fe2B@Si O2颗粒表面(图1b中箭头所指)。Fe2B@Si O2-GO复合材料的拉曼谱图中分别在1355.8cm-1和1605.7cm-1处出现GO特征吸收峰,而Fe2B@Si O2材料的拉曼谱图没有明显信号,这也说明GO已经成功接枝到纳米颗粒表面。石墨烯功能化后,Fe2B@Si O2-GO纳米颗粒可以高效负载抗癌药物阿霉素,负载率达到90%。另外我们对负载阿霉素的药物进行体外缓释实验,缓释过程受到p H值调控,p H=6时,缓释累积量达到18%,p H=5时,缓释累积量达到25%。降低p H值有效的提高了阿霉素的缓释量。p H值的降低可能主要是促进一些通过缩合反应负载到氧化石墨烯上的阿霉素的释放。
【作者单位】：
【分类号】：TB383.1;TQ460.1
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