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广东沿海海洋生物体中邻苯二甲酸酯残留及其健康风险评价研究
邻苯二甲酸酯（Phthalate esters，PAEs）由于其优越的综合性能，被广泛应用于各类塑料产品、纺织品、日用品和建筑材料等中，以作为塑料产品的增塑剂为主。随着塑料工业的发展，PAEs已成为环境中普遍存在的污染物。由于其在环境介质中的高检出率和高含量，以及对动物和人体健康的潜在危害，目前 PAEs污染已成为人们关注的焦点。广东省是我国塑料工业分布最广泛的城市，研究表明，该地区各环境介质普遍受到 PAEs的污染，且其含量远高于其他地区。为了解广东沿海海域生物受 PAEs污染状况，我们首先建立了海洋生物体中15种邻苯二甲酸酯的气相色谱-质谱分析方法。在此基础上，在广东、广西沿海及南沙群岛海域采集了85种类型生物（鱼、虾、贝类和蟹类等）共150个样品，对其中的PAEs进行定量分析。在对生物体内PAEs含量和组成分析的基础上，初步探讨了生物的生活习性、代谢转化和海域周边环境等对生物体内 PAEs含量和富集特征的影响，并对研究海域生物体内PAEs的人群健康风险进行了初步评价。主要结论如下：　　1.建立了超声提取，中性Al2O3填充柱净化，极性递增的有机溶剂顺次洗脱，气相色谱-质谱测定海洋生物组织中15种 PAEs的方法。对超声提取、柱层析净化和气相色谱-质谱仪分析条件进行了优化，结果表明，15种PAEs在质量浓度为0.05～1.0mg/L范围内线性关系良好，相关性系数（r）不低于0.9991；高、中、低3个加标水平的回收率范围为81％～123%，相对标准偏差均小于15%；方法的检测限（LOD）和定量下限（LOQ）范围分别为0.04～1.18μg/kg和0.20～4.00μg/kg。该方法具有操作简便、快速、准确、灵敏度高、重复性好等特点，是一套行之有效的生物样品中PAEs的检测方法。　　2.研究海域生物体中PAEs含量水平　　（1）沿海9个海域共采集生物样品107个，生物体中15种PAEs总含量范围为48.9μg/kg（深圳湾-鲬鱼）～2136μg/kg（大亚湾的长毛对虾），平均值和中值分别为311μg/kg和263μg/kg。PAEs在生物体内的富集具有物种依赖性。以平均值计，研究海域生物体中?15PAEs的平均值高低顺序为：大亚湾（1107μg/kg）>南澳岛（407μg/kg）>珠江口-万山群岛（398μg/kg）>博贺港（354μg/kg）>考洲洋（315μg/kg）>钦州湾（256μg/kg）>湛江港（219μg/kg）>大鹏湾（189μg/kg）>深圳湾（163μg/kg）。沿海不同海域的同类生物之间PAEs含量有一定的差异，某些海域之间的差异达到了统计学显著水平（P<0.05）。　　（2）南沙群岛海域共采集生物样品（除鲨鱼外）19个，Σ15PAEs含量范围为5.47～196μg/kg，平均值为78.4μg/kg。其中鱼类、甲壳类、贝类和头足类样品中?15PAE含量范围（平均值）分别为5.47～196μg/kg（84.4μg/kg）、64.5～84.0μg/kg（75.7μg/kg）、58.3μg/kg和23.6μg/kg。西沙-中沙-南沙生物体内PAEs含量比沿海海域生物体低1.4～16.7倍。　　（3）浅海长尾鲨组织样品中PAEs含量高于深海长尾鲨。其中，浅海长尾鲨组织样品中Σ15PAEs含量范围为69.4～212μg/kg，平均值为139μg/kg；深海长尾鲨（Ⅰ）组织样品中Σ15PAEs含量范围为 ND～297μg/kg，平均值为61.4μg/kg；深海长尾鲨(Ⅱ)组织样品中?15PAEs含量范围为9.26～165μg/kg，平均值为72.5μg/kg。PAEs在鲨鱼的不同组织中富集无明显规律，表明鲨鱼组织中PAEs含量与生物个体和组织特性有关。　　（4）PAEs在生物体内积累受生物体脂肪含量、代谢能力、栖息环境、所处的生长生殖周期和环境中PAEs浓度等因素的影响。　　（5）与其他水域水生生物相比，研究海域海洋生物体内PAEs污染处于中等偏下水平。　　3.研究海域生物体中PAEs的组分特征　　研究海域生物体中15种PAEs均有不同程度的检出。被测生物体样品中PAEs均以6种属于“优先污染物”的PAEs和DIBP占绝对优势，其中 DIBP、DBP与 DEHP之和占Σ15PAEs的比例最大，其范围为54.9%～99.6%。不同种类生物体中DIBP、DBP和DEHP的相对百分含量存在一些细微的差别，主要表现为DIBP、DBP和DEHP浓度顺序的变化。　　4.研究海域海洋生物体中PAEs残留对人体的健康风险　　研究海域生物体中DEHP对人体的致癌风险评价结果表明，生物体中DEHP对人体的致癌风险均小于美国环保署推荐的最大可接受风险水平（1×10-4），但在多数生物体中其致癌风险指数介于1×10-6～1×10-5之间，仍具有一定的潜在致癌风险，应对DEHP含量高的生物种类引起关注。所有生物体内 PAEs单组分对人体的非致癌风险均远小于1，总非致癌风险也小于1，其中 DEHP对总非致癌风险的贡献率最大。PAEs对成人的健康风险略大于儿童。根据所测样品，我们认为食用研究海域的水产品，其中残留的PAEs的人群健康风险较小。
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塑化剂的危害与预防
&&一、什么是塑化剂塑化剂（PAEs）主要用作塑料的增塑剂，也可作为农药载体、驱虫剂和化妆品等的原料。比如人造革、塑料地板、塑料台布塑料雨衣、塑料拖鞋，浴帘、塑料软管等生活用品，各种包装塑料袋、保鲜膜、塑料桶等材料，婴儿奶嘴、出牙器、软体玩具、气球等儿童用品等等。几乎所有塑料制品中都含有大量的增塑剂。PAEs的成份复杂。其中的一些成份有毒。美国国家环保局将邻苯二甲酸二甲酯(DMP)、邻苯二甲酸二乙酯(DEP)、邻苯二甲酸二丁酯(DBP)、邻苯二甲酸丁基苄基酯(BBP)、邻苯二甲酸二正辛酯(DOP)、邻苯二甲酸二(2一乙基己基)酯(DEHP)列为优先控制的有毒污染物，我国也将DMP、DEP和DOP确定为环境优先控制污染物。二、PAEs进入体内方式：<font color="#、经口摄人通过食人含PAEs的食物或者吮吸含PAEs物品而导致PAEs进人体内。但是到目前为止，尚无关于食物中PAEs的浓度与体内PAEs浓度相关性的报道和评估。美国CPSC通过模拟实验得出PAEs能够通过吮吸含PAEs物品的途径进入体内，此观点得到了美国CPSC和Bouma等的支持。<font color="#、经皮吸收通过个人生活用品和婴儿护理产品的使用而接触PAEs可能是婴幼儿接触PAEs的重要途径。影响皮肤吸收PAEs速度的因素包括PAEs的浓度、身体接触的部位、面积、时间和体内PAEs的浓度。儿童比成人拥有更大的相对体表面积，因此儿童更容易经皮吸收PAEs。<font color="#、经静脉进入体内PAEs通过静脉输液管能够直接进入血液。由于DEHP以非共价键结合在塑料基质中，因而很容易从静脉输液管中析出入血。美国FDA指出新生儿通过静脉营养管、人工心肺机和输血管等接触PAEs的危险性增高，同时指出住院新生儿具有接触高浓度PAEs和影响健康的风险¨。<font color="#、经胎盘进入胎儿体内孕妇体内的PAEs能够通过胎盘屏障直接进入胎儿体内。但是目前尚无孕期胎儿接触量和代谢动力学等方面的资料。发育中的胎儿宫内接触PAEs可能对将来健康产生极其重要的影响。动物实验中亲代孕期暴露PAEs后，其子代出现先天畸形等多种健康损害。PAEs半衰期短，从几个小时到几天不等，并且能够快速的从体内排泄。PAEs的生物活性与接触途径有关。例如经静脉进入体内的DEHP，虽然与经口摄人量相同，但是不会产生经口摄人相同的代谢产物。胃肠道的酶类能够将DEHP转化成很容易经肠吸收的水溶性单酯MEHP。若DEHP直接经静脉进入血液，其代谢转化的速度很慢，因而大部分母体化合物从尿液中直接排出体外。因此相同剂量的DEHP经肠吸收比经静脉人体的毒性更大。经口摄入和经皮吸收PAEs都会产生大量的具有生物活性的单酯和氧化代谢产物。故在评估PAEs对健康的危害性时需要同时考虑接触剂量和暴露途径。三、危害（一）对生殖健康的影响1.男性：抗雄性激素活性导致阴茎发育细小，阴茎与肛门之间的距离缩短。可抑制男性精子产生和睾酮分泌，成年后精子生成减少导致不孕或性能力下降或无性功能。输精管精液小囊泡化、前列腺异常、尿道下裂、隐睾、睾丸损伤、永久性的乳头改变、肛门与生殖器间距缩短。对生殖的影响：1)PAEs影响了下丘脑一垂体一睾丸轴脉冲式释放促性腺激素释放激素和促性腺激素，引起性功能障碍。(2)PAEs通过直接或间接作用，损害睾丸的精子。)DEHP可能引起磷酸戊糖旁路代谢加速，导致睾丸内还原型烟酰胺腺嘌呤二核苷酸磷酸缺乏、睾酮合成障碍和酰基载体蛋白活性升高，改变大鼠睾丸内某些酶活性。(4)DBP和DOP可穿透血睾屏障作用于生殖细胞，引起染色体丢失或断裂等染色体畸变导致精子畸形，干扰正常的生精过程。2.女性：，乳房早发育。影响到身高与体形。孕期缩短，尤其是DBP暴露，还与妇女发生密切相关。DBP对生育的影响，可通过抑制黄体功能和孕酮合成，使妊娠期孕激素不足，而致妊娠不能维持。还有致突变、致癌作用，致突变率随着烷基链的长度增加而降低。（二）免疫系统影响-变态反应在成人PAEs能诱发的发作，儿童接触PAEs与哮喘和变态反应有一定的相关性，并推测其机制是PAEs进人体内能引起并参与免疫应答。（三）肝脏毒性实验中成年动物高浓度暴露PAEs能够导致肝脏的肿瘤。其机制是PAEs通过减少凋亡和激活生长调节基因而刺激PPAR受体和反应元件，改变细胞生长和凋亡之间的平衡，从而导致肿瘤的发生 。但是人类PPAR受体不能引起类似于动物试验中的下游效应，所以国际癌症研究组织(Intemational Agency for Research Cancer，IARC)把DEHP从2000年的“可能的致癌物”改成“对人类而言是非致癌物”。四、预防：1、食品：DBP、DEHP可通过食物链在生态系统中，特别是在水生生物中进行富集和浓缩，可达到相当高的浓度。2、减少对塑料类包装依赖，自觉减少塑料袋的使用，赎买热的熟食时避免使用塑料制品，可能的话，食用油用玻璃制品或陶瓷类的容器。3、高温中的瓶装水要慎用，尤其是长期放置的。4、减少对化妆品的使用，如指甲油含量最高，香水（90%以上）、护肤保湿类产品（45%），香波洗涤护发类（30%）。5、食品，如泡方便面，不宜用泡沫塑料制品来盛装泡制。6、注意说明书中是否含有邻苯二甲酸酯7、夏季7、8、9月份更要注意塑化剂对人体的危害。&注：本文参考了一些文献，对作者谨致谢意
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珠三角地区稻田土壤和谷粒中邻苯二甲酸酯(PAEs)的分布特征及人体健康暴露风险
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