No input file specified.煤炭在燃烧前的脱硫方法有哪些？_河南鑫科_测硫仪
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技术知识问答
煤炭在燃烧前的脱硫方法有哪些？
煤炭是一个含有多种元素的固体可燃有机岩，其实在燃烧时煤中的硫元素会形成二氧化硫排放到空气中，对空气进行污染，所以在对煤炭在燃烧前对燃料进行脱硫，通过各种方法对煤炭进行净化，去除原煤中所含的硫分、灰分等杂质。方法主要有物理法、化学法以及生物方法等将煤中的有机硫和无机硫脱除，煤炭燃烧时不再产生二氧化硫气体。
煤炭物理脱硫技术
目前，我国采用较多的煤炭脱硫方法是物理法，基于煤中硫(硫铁矿硫)与煤基体的物理性质或物理化学性质，如密度、电性质、磁性质、表面性质等的不同，将其与煤基体分离开来的过程。常见的有重介质法、跳汰法、浮选、磁选法、静电法、辐射照射法等。由于物理脱硫发工艺简单、投资少，操作成本低，但不能脱除煤中有机硫，对黄铁矿硫的脱出率一般在50%左右。
煤炭化学脱硫技术
煤炭的化学脱硫主要是利用强碱、强酸或强氧化剂等化学试剂，在一定温度和压力下，通过氧化、还原、热解等化学反应将煤中的硫分转化为液态或气态的硫化物抽取出来从而实现脱硫目的。化学分选特别适用于在物理分选排除了大部门硫分后的最后一道工序。化学脱硫的特点是几乎可以脱除全部硫铁矿硫和25%~70%的有机硫，同时煤炭的结构和热值不会发生显著变化，煤炭的回收率在85%以上。所以，若将有机硫含量高二硫铁矿呈大量细粒嵌布状态的煤炭加工成洁净燃料，化学脱硫法具有重要价值。
煤炭生物脱硫技术
煤炭的微生物脱硫是在常压、低于100℃的温和条件下，利用微生物代谢过程中的氧化还原反应来脱硫，其效果取决于微生物对其生产环境中的硫和含硫化合物的代谢能力。目前，已经发现对煤中硫有脱除作用的微生物有十几种，可从土壤、温泉、油田和煤矿等自然环境中培养。
最近几年我国空气污染较为严重，雾霾天气也逐渐增加，所以对煤炭对行脱硫至关重要，如果了解煤炭中的硫含量我们要采用专用的煤炭化验设备测硫仪，有微机控制型和智能型，都是市场上较为流行的测硫设备，河南鑫科生产的煤炭测硫仪XKDL-8000高频红外测硫仪，XKDL-6000自动测硫仪，XKDL-5000微机测硫仪都是不错的硫化验设备。煤炭燃烧前的脱硫方法
煤炭燃烧前的脱硫方法
&&&燃烧前的脱硫是在燃烧前对燃料进行脱硫，通过各种方法对煤炭进行净化，去除原煤中所含的硫分、灰分等杂质。方法主要有物理法、化学法以及生物方法等将煤中的有机硫和无机硫脱除，煤炭燃烧时不再产生二氧化硫气体。
　　煤炭物理脱硫技术
　　目前，我国采用较多的煤炭脱硫方法是物理法，基于煤中硫(硫铁矿硫)与煤基体的物理性质或物理化学性质，如密度、电性质、磁性质、表面性质等的不同，将其与煤基体分离开来的过程。常见的有重介质法、跳汰法、浮选、磁选法、静电法、辐射照射法等。由于物理脱硫发工艺简单、投资少，操作成本低，但不能脱除煤中有机硫，对黄铁矿硫的脱出率一般在50%左右。
　　煤炭化学脱硫技术
　　煤炭的化学脱硫主要是利用强碱、强酸或强氧化剂等化学试剂，在一定温度和压力下，通过氧化、还原、热解等化学反应将煤中的硫分转化为液态或气态的硫化物抽取出来从而实现脱硫目的。化学分选特别适用于在物理分选排除了大部门硫分后的最后一道工序。
　　化学脱硫的特点是几乎可以脱除全部硫铁矿硫和25%~70%的有机硫，同时的结构和热值不会发生显著变化，煤炭的回收率在85%以上。所以，若将有机硫含量高二硫铁矿呈大量细粒嵌布状态的煤炭加工成洁净燃料，化学脱硫法具有重要价值。
　　煤炭生物脱硫技术
　　煤炭的微生物脱硫是在常压、低于100℃的温和条件下，利用微生物代谢过程中的氧化还原反应来脱硫，其效果取决于微生物对其生产环境中的硫和含硫化合物的代谢能力。目前，已经发现对煤中硫有脱除作用的微生物有十几种，可从土壤、温泉、油田和煤矿等自然环境中培养。
　　认为，煤炭在燃烧利用之前就进行脱硫，属于主动控制方法，是有效降低空气污染的一项措施。
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微生物在煤炭生物脱硫中的应用研究
作&&&&者：
来&&&&源： 湖南大学
摘&&&&要：
煤炭生物脱硫技术(简称BDS技术)结合了生物方法与物理方法的优点,可以有效地实现煤炭的清洁,较好地脱除煤炭中的硫。由于具有工艺成本低,能耗省,流程简单,反应条件温和,环境清洁等特点,生物脱硫技术在煤炭脱硫领域将有着广阔的应用前景。
本论文简介了煤炭生物脱硫的国内外研究过程和研究成果,介绍了该技术的最新研究进展,指出了我国发展煤炭生物脱硫技术的重要性,并总结了目前研究中存在的问题,提出了以后有待于进一步研究的方向。
从某煤矿土样中分离出一株能有效脱除燃煤中硫的菌株TFD-9,鉴定为氧化亚铁硫杆菌(Thiobacillus ferrooxidans)。通过不同温度、pH值和底物浓度对TFD-9菌株生物量的影响,确定了该菌株最适宜的培养条件;并测试了不同氮源和硫源对该菌株生长与活性的影响;研究了菌株对高硫煤的脱硫能力,得到了该菌株用于煤炭生物脱硫的最佳工艺条件:温度30℃、Fe~(2+)浓度9g/L、pH值2.0,煤粒度0.15mm,煤浆浓度10%,煤中硫化物在空气中氧化4d的条件下,生物处理20天后燃煤无机硫脱除率达到87.35%。
为解决生物脱硫过程中的强酸性脱硫环境可能造成的设备腐蚀以及脱硫时间长等的问题,本论文还初步探讨了对生长环境要求温和的黄孢原毛平革菌(Phanerochaete chrysosporium)用于煤炭生物脱硫的可行性。为寻求其脱硫特性,将经过驯化的黄孢原毛平革菌BKMF-1767和煤炭进行了振荡共培养,以表面活性剂含量、碳源种类及浓度、pH值、孢子浓度、煤浆浓度等作为影响因素进行了脱硫效果实验。结果表明,菌株BKMF-1767经过驯化后,具有良好的脱硫能力;在使培养基pH值为4.5、碳源(葡萄糖)浓度为20g/L,加入0.5%的表面活性剂Tween80后,接入菌株孢子(浓度为105个/mL),于30℃条件下培养72h,菌丝球生长均匀,得到的生物量最大;加入10%的煤浆,与菌悬液共培养6d后,煤炭的脱硫率达到78.11%。
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? Abstract6-14
? 插图索引14-15
? 附表索引15-16
? 第1章 绪论16-29
1.1 煤炭生物脱硫技术发展的背景17-20
1.1.1 煤炭资源分析17-19
1.1.1.1 世界能源结构17
1.1.1.2 我国能源储量17
1.1.1.3 能耗分析17-18
1.1.1.4 我国能源消费预测18
1.1.1.5 我国煤质情况18-19
1.1.2 我国燃煤烟气SO_2 的排放及危害19-20
1.2 燃煤烟气中SO_2 的控制途径20-27
1.2.1 燃烧前脱硫技术20-21
1.2.1.1 煤炭洗选技术20
1.2.1.2 煤气化技术20-21
1.2.1.3 水煤浆技术21
1.2.2 燃烧中脱硫技术21
1.2.2.1 型煤加工技术21
1.2.2.2 流化床燃烧技术21
1.2.3 燃烧后脱硫技术21-22
1.2.3.1 石灰石（石灰）—石膏法21-22
1.2.3.2 简易石灰石（石灰）—石膏法22
1.2.3.3 磷铵复肥法22
1.2.3.4 喷雾干燥法22
1.2.3.5 简易除尘脱硫技术22
1.2.4 几种SO_2控制途径的比较22-23
1.2.5 常见煤炭燃前脱硫方法23-27
1.2.5.1 物理脱硫方法23-26
1.2.5.2 化学脱硫方法26-27
1.2.5.3 生物脱硫方法27
1.3 煤炭生物脱硫的优点27-29
? 第2章 煤炭生物脱硫技术的研究概况29-47
2.1 煤炭中硫的赋存状态研究29-30
2.1.1 煤中无机硫的赋存形态29
2.1.2 煤中有机硫的赋存形态29-30
2.2 生物脱硫机理研究30-31
2.2.1 无机硫的脱除机理30-31
2.2.2 有机硫的脱除机理31
2.3 生物脱硫的菌种31-33
2.4 煤炭生物脱硫技术研究进展33-37
2.4.1 脱除无机硫的研究现状33-34
2.4.2 脱除有机硫的研究现状34-37
2.4.2.1 脱除有机硫的研究进展34-36
2.4.2.2 各种有机硫模型的脱除研究36-37
2.5 生物脱硫工艺研究37-42
2.5.1 生物浸出法脱硫37-39
2.5.1.1 生物浸出脱硫机理37
2.5.1.2 研究现状37-38
2.5.1.3 生物浸出反应器38-39
2.5.1.4 中试状况39
2.5.2 生物浮选法脱硫39-41
2.5.2.1 生物浮选法脱硫机理39
2.5.2.2 生物浮选法研究进展39-40
2.5.2.3 生物浮选法菌种选育40
2.5.2.4 生物浮选反应器40-41
2.5.3 生物脱硫的影响因素41-42
2.5.3.1 物理因素41
2.5.3.2 化学因素41-42
2.5.3.3 生物因素42
2.6 煤炭生物脱硫的应用研究42-44
2.6.1 脱硫代谢工程42
2.6.2 分子生物学及酶学研究42-43
2.6.3 传质过程43
2.6.4 固定化技术研究43-44
2.7 煤炭生物脱硫技术中现存的问题44
2.8 煤炭生物脱硫技术的发展前景44-45
2.9 本研究的主要工作45-47
? 第3章 氧化亚铁硫杆菌在煤炭生物脱硫中的应用47-59
3.1 引言47
3.2 菌种简介47-50
3.2.1 氧化亚铁硫杆菌的生物学特征47-49
3.2.1.1 形态与结构47-48
3.2.1.2 生存条件48
3.2.1.3 生理生化特征48-49
3.2.2 氧化亚铁硫杆菌的应用研究49-50
3.2.2.1 生物冶金49
3.2.2.2 生物冶金生物处理污泥中的重金属49
3.2.2.3 生物冶金含砷硫化矿的预处理49
3.2.2.4 生物冶金煤炭生物脱硫49-50
3.2.2.5 生物冶金其它应用50
3.3 实验材料与方法50-52
3.3.1 菌株来源50-51
3.3.1.1 菌种筛分50
3.2.1.2 优势菌种的鉴定50-51
3.3.2 煤样与制备51
3.3.3 培养基51
3.3.4 实验器材与药剂51
3.3.5 实验内容51-52
3.3.5.1 影响因素的正交试验51
3.3.5.2 不同能源物质对菌株的影响51-52
3.3.5.3 磷酸盐浓度对菌株的影响52
3.3.5.4 脱硫效果实验52
3.3.6 分析方法52
3.4 实验结果与讨论52-58
3.4.1 菌株的分离与鉴定52-53
3.4.1.1 菌种的形态特征52-53
3.4.1.2 菌种的培养特征53
3.4.2 菌株生长正交试验53-55
3.4.3 磷酸盐浓度对T.F 菌活性的影响55-56
3.4.4 不同能源物质对菌株活性的影响56-57
3.4.5 脱硫实验结果及分析57-58
3.4.5.1 脱硫曲线57
3.4.5.2 脱硫过程中pH 与ORP 的变化57-58
3.5 小结58-59
? 第4章 氧化亚铁硫杆菌用于煤炭脱硫的工艺条件优化59-68
4.1 引言59
4.2 实验材料与方法59-60
4.2.1 菌株59
4.2.2 煤样与制备59
4.2.3 培养基59-60
4.2.4 实验器材与药剂60
4.2.5 实验内容60
4.2.6 分析方法60
4.3 实验结果与分析60-67
4.3.1 不同氮源对T.f 菌生长和代谢的影响60-62
4.3.2 不同硫源对T.f 菌生长和代谢的影响62-63
4.3.3 氧化亚铁硫杆菌用在燃煤脱硫的工艺条件优化63-67
4.3.3.1 煤浆浓度的影响63-64
4.3.3.2 煤粒度的影响64-65
4.3.3.3 Fe~(2+)含量的影响65-66
4.3.3.4 煤中硫化物硫氧化程度的影响66-67
4.4 小结67-68
? 第5章 白腐菌在煤炭脱硫中的应用68-80
5.1 引言68
5.2 菌种简介68-71
5.2.1 菌株来源68
5.2.2 白腐真菌对异生物质的降解能力68-69
5.2.3 白腐真菌对环境污染物的降解原理69
5.2.3.1 降解启动条件69
5.2.3.2 降解的主要酶系统69
5.2.3.3 降解是以自由基为基础的链反应过程69
5.2.3.4 降解活动是细胞外进行69
5.2.4 白腐真菌用于降解环境污染物的优点69-71
5.2.4.1 不需经过特定污染物的预条件化70
5.2.4.2 动力学优势70
5.2.4.3 对其他微生物的拮抗70
5.2.4.4 细胞外降解特征70
5.2.4.5 降解底物的非专一性70-71
5.2.4.6 适用于固、液两种体系71
5.3 实验材料与方法71-72
5.3.1 菌株来源71
5.3.2 培养基71
5.3.3 煤样71
5.3.4 木质素的提取71-72
5.3.5 微生物的培养72
5.3.6 煤样脱硫实验72
5.3.7 分析方法72
5.4 实验结果与讨论72-79
5.4.1 培养时间对菌株生长的影响72-73
5.4.2 不同因素对煤样脱硫及菌株生长的影响73-78
5.4.2.1 表面活性剂的影响73-74
5.4.2.2 碳源种类的影响74-75
5.4.2.3 碳源浓度的影响75-76
5.4.2.4 pH 值的影响76-78
5.4.3 煤炭脱硫动力学特性78-79
5.4.3.1 不同浓度煤浆脱硫的动力学特性78-79
5.4.2.2 煤炭脱硫速率常数79
5.5 小结79-80
? 第6 章结论与建议80-82
6.1 结论80-81
6.2 建议81-82
? 参考文献82-89
? 附录A 攻读学位期间发表论文目录89-90
? 附录B 显微镜下血球板记数法90-92
? 附录C 5E-8S 电脑测硫仪工作原理及测量方法92-95
? 附录D 煤中各种形态硫的测定方法95-97
中国学术期刊网络出版总库[1] 徐明;;安徽师范大学学报(自然科学版);2001年02期[2] 花日茂,李湘琼;;安徽农业大学学报;1998年02期[3] 叶林顺;;重庆环境科学;2000年01期[4] 张敬东,郭银松;;电力环境保护;1996年01期[5] 刘大锰,杨起,汤达祯;;地学前缘;1999年S1期[6] 唐振兴,王素娟,葛立军,何治平;;染料与染色;2003年05期[7] 张建安,张小勇,韩润林,李佐虎,阎科;;化工时刊;1999年05期[8] 毛在砂,李希明,栾美琅,柯家骏,李小平,印明善;;化工冶金;1996年03期[9] 姜成英,王蓉,刘会洲,陈家镛;;过程工程学报;2001年01期[10] 于益雷;;环境保护;1998年08期
中国重要会议论文全文数据库[1] 岑可法;;;2004全国能源与热工学术年会论文集（1）[C];2004年
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京公网安备75号纳米碳酸钙促进燃煤脱硫特性研究
摘要：纳米碳酸钙促进燃煤脱硫特性研究
　　富有挑战性的21世纪把人们带进了一个关键的历史时期，一场以节约资源 和能源、保护生态环境的工业革命正在兴起，正像20世纪70年代微米技术一样， 纳米技术将成为21世纪主导技术。纳米材料、纳米结构和纳米技术的应用不但 节省资源，而且能源的消耗少，同时在治理环境污染方面也将发挥重要作用111。　　　　人类对客观世界的认识是不断发展的。从认识直接用肉眼能看到的事物开 始，然后不断深入，逐渐发展为两个层次：一是宏观领域，二是微观领域。这里 的宏观领域，是指以人的肉眼可见的物体为最小物体开始为下限，上至无限大的 宇宙天体；这里的微观领域是以分子、原子为最大起点，直至在时间和空间坐标 中，下限是无限的领域。然而，在宏观领域和微观领域之间，存在着一块近年来 才引起人们极大兴趣和有待开拓的“处女地”。在这个不同于宏观和微观的所谓 介观领域，由于三维尺寸都细小，出现了许多奇异的崭新的物理性能。这个领域 包括了从微米、亚微米、纳米到团簇尺寸（从几个到几百个原子以上尺寸）的范 围。从广义上来说，凡是出现量子相干现象的体系通称为介观体系[12],包括团 簇、纳米体系和亚微米体系。但是，目前通常把亚微米级（0.1?l^m)体系有关 现象的研究，特别是电输运现象的研究称为介观领域。这样纳米体系和团簇就从 这种“狭义”的介观范围独立出来。于是就有了纳米体系。　　　　早在1959年，着名理论物理学家、诺贝尔奖获得者费曼曾预言：“毫无疑问， 当我们得以对细微尺度的事物加以操纵的话，将大大扩充我们可能获得物理性能 的范围。”在这里，通常界定为1?lOOrnn范围的纳米体系是细微尺度的事物的 主角。我国着名科学家钱学森也在1991年预言：“我认为纳米左右和纳米以下的 结构将是下一阶段发展的重点，会是一次技术革命，从而将使21世纪有一次产 业革命。”美国IBM公司首席科学家Armstrong在1991年曾预言：“我相信纳米 科学技术将会在信息时代的下一阶段占据中心地位，并发挥革命的作用，正如 70年代初以来微米科学技术已经起的作用那样。”这些预言十分精辟地指出了纳 米体系地地位和作用，有预见性地概括了 21世纪材料科技发展地一个新的动向。 这也就是纳米材料体系吸引人之处。随着对纳米材料体系和各种超结构体系研究 的开展和深入，他们的预言正在逐渐成为现实。　　　　纳米技术的前景是诱人的，其发展速度也是惊人的。有关这方面的论文急剧 增加，有关这方面的国际会议频繁召开。1990年7月，在美国巴尔的摩召开了 首届国际纳米技术会议。在会上，各国科学家们对纳米技术（主要包括：纳米电 子学、纳米机械学、纳米生物学和纳米材料学）的前沿领域和发展趋势进行了讨 论和展望，并决定出版3种杂志：《纳米结构材料》、《纳米生物学》和《纳米技 术》。1992年9月，首届纳米材料国际会议在墨西哥召开，会上对纳米材料进行了定义：一相中的任一维尺寸达100纳米以下的材料。也就是说，当物质颗粒小到 纳米量级后，这种物质就被称作纳米材料。纳米科技是21世纪科技产业革命的重 要内容之一，是可以与产业革命相比拟的。　　　　纳米科技的发展无疑将影响到现代工业的各个方面，给我们提供一个更为广 阔的思维空间。纳米材料的成熟给其他工程领域的发展拓宽了思路。1959年， 美国着名物理学家、诺贝尔奖获得者费曼就设想将百科全书储存在一个针头大小 的物质中。纳米材料给了这种小尺寸大世界的设想提供了可能。目前，能源与环 境越来越成为人们关注的重点。随着人类社会的发展，人口激增，工业进步，能 源的消耗和环境的恶化己经迫在眉睫。如何节约能源、保护环境是现代人类追求 可持续发展的两个重要课题。随之而来，纳米科技带给我们的是如何创造性的将 纳米科技或是纳米材料运用到这一领域中来。　　　　§1.1研究背景§1.1.1我国的能源结构及502污染危害随着经济的快速发展，我国能源消费总量不断增长。1999年，全国能源消 费总量为9.87亿吨标准煤，到2002年已经增加到14.82亿吨标准煤[1)。特别是 到2001年以后，我国经济继续稳定增长，能源消费增长势头强劲，出现了“电荒”、 “煤荒”和“油荒”等能源紧缺现象。两年，中国能源消费总量分别达到 16.78和18.45亿吨标准煤，年增长率为13.2%和15.0%ra。而我国是一个以煤为 主要能源结构的能源生产、消费大国，现己探明储量的一次能源中煤炭就占了 98%以上，而石油天然气所占地比例很小，不到2%，这从根本上决定了我国能 源生产和消费以煤为主的基本格局。表1-1列出我国一次能源的探明储量和居世 界的位次。　　　　表1-1中国一次能源的探明储量和居世界位次131能源 探明储量 居世界位次煤炭 1500Gt 3石油 7.0Gt 6天然气 33300Gm3 16水电 0.68GkWh 1表1-2 年中国能源生产总量及其构成131年度 能源生产总量
占能源生产总量的比例/%/万t标准煤 煤炭 石油 天然气 水电1952 4871 96.7 1.3 — 2.01960 29637 95.6 2.5 0.5 1.41970 30909 81.6 14.1 1.2 3. 11980 63721 69.4 23.8 3.0 3.81990 103992 74.2 19.0 2.0 4.81991 104844 74. 1 19.2 2.0 4.71992 107256 74.3 18.9 2.0 4.81993 111059 74.0 18.7 2.0 5.31994 118729 74.6 17.6 1.9 5.91995 129034 75.3 16.6 1.9 6.21996 132616 75.2 17.0 2.0 5.81997 132410 74. 1 17.3 2. 1 6.51998 123250 71.9 18.5 2.5 7. 11999 110000 68.2 20.9 3. 1 7.8表1-2给出了我国年能源生产总量及结构，由此可看出，半个 世纪以来，由于我国能源需求一向立足于国内，能源生产和消费以煤炭为主的形 式不言而喻。虽然近年来水电和核能得到大力的开发，石油天然气的应用也愈加 广泛，但是由于我国核能利用起步晚、水电分布主要集中在中西部地区、世界油 价渐长，种种原因使得我国的能源消费还是以煤炭为主，并且在未来的几年内还 将保持这种主要格局。　　　　煤炭作为我国能源结构的主要组成一方面为经济发展提供巨大支持，另一方 面也给生态环境带来重大危害。我们都知道煤炭是一种不洁净的能源，作为燃料 利用的煤炭在燃烧过程中排放大量污染物，尤其是的大量排放己经成为世界 上主要的大气污染物。　　　　是一种刺激性气味的气体，能通过呼吸进入人的气管，对局部组织产生 刺激和腐蚀作用，可诱发气管炎、支气管炎等疾病，更为严重的是二氧化硫在我 ? 国大量区域引发了酸雨的产生，造成大量损失[4]。　　　　空气中5(92浓度达到50mg/m3时，使人产生室息感并引起眼刺激症状，当浓 度为 mg/m3时，短时间接触即有中毒危险。如果浓度为5240 mg/m3 时，便会立即引起喉头痉挛，喉水肿而导致室息[5?。具体见表1-3。　　　　表1_3二氧化硫对人体的影响181S02浓度（ppm) 对人体影响1.0 稍有压迫5.0 吸入10分钟对有些人有不适感10 工业卫生最大允许浓度20 有明显刺激感，引起咳嗽100 每天8小时吸入，引起肺组织障碍400 呼吸困难■5^2在大气中经过催化氧化过程形成酸雨，对森林、湖泊、农业生产、建筑 及材料造成极大的危害。一般将pH值小于5.6的降水称作酸雨。我国的酸雨主 要分布在秦岭、淮河以南，降水pH值平均小于5.0,我国酸雨主要致酸物是硫 化物，降水中硫酸根离子的含量普遍很髙[9]。　　　　§1.1.2我国燃煤S久祥放现状近些年来，我国的火电机组的装机容童保持在75%左右，而火电的发电量 保持在80%左右。在火电机组的燃料中，煤炭占95°/^这都是由我国以煤为主 的能源结构决定的，并且在短时间内也是无法改变的。这直接导致了我国燃煤 沉&2污染严重的现状。1995年我国仍2排放2369.6万吨，达到世界排放的首位[1()1, 引起关注。1995年8月，全国人大常委会通过了关于修改《中华人民共和国大 气污染防治法》的决定[n]，规定在全国划定酸雨控制区和义^污染控制区，简称 “两控区”，在“两控区”内加强对酸雨和污染控制。1996年电力部制定《电力 工业环境保护管理办法》。到1999年底按照国务院办公厅转发国家经贸委《关于 关停小火电机组有关问题意见的通知》要求，共关停小火电机组290万千瓦，其 中“两控区”内关停200万千瓦[121。经过不断地努力到1999年我国的奶2排放为 1857.5万吨，为近年最低。2000年以后我国国民经济又迎来一个强劲的发展势 头，能源的消费也有所增加，不过由于国家有关部门的重视，和各项政策的有力 贯彻，最近几年我国的排放保持在2000万吨左右。排放量为 2254.9万吨。表1-4为1995年到2004年我国排放总量的详细情况。　　　　2003年我国“两控区”监测的340个城市中，有64个城市位于污染控制 区，^02浓度达到二级标准的城市占39.1%;超过三级的城市比例占35.9%。有 116个城市位于酸雨控制区，S02浓度达到二级标准的城市占75.0%。“两控区”仍2 污染有所加重。　　　　表1-4近年废气中502排放总量lUM5]\\项目
?S〇2排放量（万吨）　　　　年份 合计 工业 生活1995 2369.6 一 —1996 — 1397 —1997 2346 1852 4941998 2091.4 1594.4 4971999 1857.5 1460.1 397.42000 1995.1 1612.5 392.62001 1947.8 1566.6 381.22002 1926.6 1562 364.62003 2158.7 1791.4 367.32004 2254.9 1891.4 363.5酸雨控制区106个城市中，降水年均pH值范围为3.67 (江西省萍乡）?7.30 (云 南省开远市)，出现酸雨的城市95个，占89.69^酸雨频率超过40%的城市比例 为53.7%〇湖南省怀化和吉首，浙江省温州和江西省抚州4个城市酸雨频率超过 95%，其中抚州酸雨频率达到100%。年均pH值小于或等于5.6的城市有75个，占70.8%;降水pH值小于5.0的城市比例为48.1%。江西省萍乡、四川省宜宾 和湖南省吉首的年均pH值低于4.0。图1-1是我国2004年降水年均pH值分布 状况。表1-5是2003年与2004年我国“两控区” 污染状况。　　　　表1-5 “两控区”S02污染状况|15]污染控制区 酸雨控制区沉)2浓度分布
—2003 2004 2003 2004二级城市比例，％ (5〇2&〇〇6 mg/m3) 39.1 40.6 75.0 69.4三级城市比例，％(0.06 mg/m3 1〇 mg/m3) 25.0 29.7 14.7 23.4超三级城市比例，％ (S〇2&〇1〇 mg/m3) 35.9 29.7 10.3 7.2§1.1.3我国的S02样放标准我国政府对S02排放造成的污染十分重视，自1992年开始相继制定了一系 列的法律法规，出台各种排放标准对工业与生活汉)2排放加以控制。表1-6 是国家制定的煤炭等级标准（GB/T),表1-7是《环境空气质量标准》 (GB)中规定的S02浓度分级标准，表1-8是我国最近正在实行的各 类工业固定源污染排放控制的国家标准。　　　　表1-6国家煤炭质量分级标准（GB/T) 单位：％名称 特低硫煤 低硫份煤 低中硫煤 中硫份煤 中高硫煤 髙硫份煤代号 SLS LS LMS MS MHS HS硫份范围 &0.50 0.51-1.00 1.01-1.50 1.51-2.00 2.01-3.00 &3.00表 1-7 502浓度限值（GB)　　　　取值时间 -
浓度限值（mg/m3)　　　　一级标准 二级标准 三级标准年平均 0.02 0.06 0.10曰平均 0.05 0.15 0.25小时平均 0.15 0.50 0.70标准名称及标准号《火电厂大气污染物排放标 准》（GB 1)　　　　《锅炉大气污染物排放标 准》（GB )　　　　《工业炉窑大气污染物排放 标准》（GB )　　　　《炼焦炉大气污染物排放标 准》（GB )　　　　《水泥工业大气污染物排放 标准》（GB )　　　　表1-8固定源S02排放标准S02排放最高限值（mg/m3)　　　　I时段II时段m时段2005 年 1月1曰2010 年 1月1日2005 年 1月1曰2010 年 1月1曰2004 年 1月1曰适用炉型燃煤锅炉燃油锅炉轻柴油和煤油其他油燃料燃气锅炉I时段II时段行业类型 标准级别 1997年1月 1曰前安装 1997年1月 1曰后安装有色金属冶炼 一 850 禁排二 1430 850三 4300 1430钢铁冶炼 — 1430 禁排二 2860 2000三 4300 2860燃煤锅炉 及燃油锅炉 — 1200 禁排二 1430 850三 1800 1200现有非机械化 焦炉 一级 二级 三级240 500 600新建非机械化 焦炉 二级 三级400 450现有设备新建设备-010年1月1日日§1.2国内外研究发展槪况§1.2.1纳米碳酸钙发展概况碳酸钙是重要的无机化工产品，用于塑料、造纸、涂料、橡胶、化学建材、 日用化工等广泛领域。根据生产方法不同可以分为两大类：以方解石、大理石、 白垩、贝壳、石灰石等为原料经机械粉碎机超细研磨等制取的产品称重质碳酸钙， 通常以GCC表示；以石灰石为原料经煅烧、消化、碳酸化、分离、干燥分级制 取的产品称轻质碳酸钙，通常以PCC表示。碳酸钙产品粒径大小分类见图1-2。　　　　世界轻质碳酸钙的工业生产己经有150余年的历史。最早在1850年英国的 伯翰斯特奇（J & E Sturge)公司己开始用碳酸钙和氯化钙作为原料生产轻质碳酸 钙。1909年日本白石恒二发明了二氧化碳与石灰乳反应制备轻质碳酸钙的碳化 法。1913年美国西弗吉尼亚州纸衆和纸张公司（西瓦科）[West Virginia Pulp and Paper Company(Westvaco)]采用碳化法生产轻质碳酸妈。1914年曰本白石恒二建 立了白云工业株式会社，并用碳化法将轻质碳酸钙投入工业生产。此后日本在碳 酸钙的科学研究和生产技术方面一直处于领先地位。1927年研制出了粒径0.5畔 以下的立方体状碳酸钙，并用硬脂酸改性的活性碳酸钙，命名为“白艳华” (Hakuenka); 1933年研制出了平均粒径为0.4nm的微细碳酸钙；1945年又开发 出粒径为0.08pm高分散性塑料专用立方形碳酸钙；1952年研制出了平均粒径为0. 04nm的超细碳酸钙；1965年研制出了平均粒径为0.02nm的超细碳酸钙；1983 年研制出了平均粒径为0.005^im的超微细碳酸钙；同年又研制出了无定性碳酸 钙。目前为止己研制出不同晶型、不同粒度、不同表面改性的碳酸钙50种以上 [17]。目前国外主要纳米碳酸钙生产企业有英国的ICI公司[18]、法国的Solvay公 司、美国的矿物技术公司(MTI)、Pfizer公司、王子造纸公司、RessoWcesCasbec 公司、日本的白石公司、丸尾钙公司等。　　　　我国纳米碳酸钙研究与发展起步较晚，20世纪80年代初天津化工研究院采 用低温、间歇鼓泡碳化法研究成功橡胶、塑料、油墨等专用超细碳酸钙，并与北 京化工建材厂合作建立4.5kt/a油墨级超细碳酸钙工业化生产线，1984年投产， 1987年通过原化工部技术鉴定。河北科技大学采用常温连续喷雾碳化法研究成 功橡胶、塑料等专用的立方形、链锁状及无定性三种超细碳酸钙，1985年通过 河北省科委技术鉴定，再此基础上，经过教学模拟放大，同湖北省资江氮肥厂合 作，建立5kt/a超细碳酸钙工业化生产线，1987年投产，1988年通过湖北省科委 技术鉴定。参与鉴定的专家一致认为：该套工业化装置采用喷雾碳化、喷雾干燥 新工艺，生产流程布局合理，能耗低，生产稳定，设备选型合理，环境污染小， 在国内属首创，达到国际先进水平。在此期间广东省恩平化工实业有限公司从马 来西亚引进日本低温鼓泡式碳化法15kt/a “白燕华”牌超细碳酸钙工业化生产装 置，1987年投产。唐山市化工研究所等采用低温间歇鼓泡碳化法生产超细碳酸 钙开发成功。总之，20世纪80年代到90年代中期，我国纳米级碳酸钙以天津 化工研究院、河北科技大学、唐山市化工研究所等研究院所及大专院校开发低温 间歇鼓泡碳化法及常温连续喷雾碳化法的自主研究为标志，和积极引进日本先进 技术和设备为特征，建立工业生产线并不断扩大生产规模，完善工艺，开发出多 品种新产品，为我国碳酸钙工业达到国际先进水平和纳米级碳酸钙的应用奠定了 良好基础。　　　　20世纪90年代中后期至21世纪初期，华东理工大学采用低温、间歇搅拌 碳化法开发成功涂料级纳米碳酸钙生产工艺，1996年在上海华明纳米材料有限 公司建立7kt/a工业装置。北京化工大学采用低温间歇超重力碳化法制造纳米碳 酸钙获得成功n9], 40kt/a纳米碳酸钙超重力法中试装置于1998年通过原化工部 技术鉴定，该中试生产线为世界上第一条，其独特性和创造性为：①超重力法合 成纳米碳酸钙的方法属国际首创（发明专利ZL);②纳米级碳酸钙颗 粒平均粒径为15?30nm，范围可调，细度指标处于国际领先水平。该技术开发 成功是我国碳酸钙工业进入了世界先进行列，引起国内外同行重视。总之，这段 时间以上海理工大学、北京化工大学开发成功的低温、间歇搅拌式碳化法和低温、间歇、超重力碳化法的自主生产权为标志，同时引入先进设备及装置为特征，将 我国纳米级碳酸钙生产提髙到新水平。目前，国内共有十几家纳米碳酸钙生产企 业，总产量达到300kt/a。表1-9是我国主要纳米碳酸钙生产厂家及产品简况。　　　　表1_9我国纳米碳酸钙主要生产厂家简况生产企业 生产能力 (kt/a) 产品粒径 (Hm) 碳化方法 技术来源 投产情况北京化工建材厂 4.5 40 ?60 低温、间歇、鼓泡 天津化工研究院 1983年建设 投产广东广平 15.0 40 ?60 低温、间歇、鼓泡 引进日本技术 1987年投产化工实业有限公司 3.0 15 ?30 低温、间歇、超重力 北京化工大学 2000 年 12湖南资江氮肥厂 5.0-15 40 ?80 常温、连续、喷雾 河北科技大学 1986年建设 1987年投产上海卓越纳米材料公司 7.0 20 ?100 低温、间歇、搅拌 华东理工大学 1996年投产上海建材集 7.0 20 ?100 低温、间歇、搅拌? 华东理工大学 1999年投产团新材料公司 50
意大利西姆公司 2003年建设广东省恩平市慕维 化工实业有限公司 50.0 40 ?80 低温、间歇、鼓泡
1998年投产杭州先进碳酸 钙化工有限公司 15.0
低温、间歇、鼓泡
2001年投产山西兰花科技 创业有限公司 15.0 40 ?80 低温、间歇、搅拌 华东理工大学 2001年9月 投产山西芮城泰华新纳米材料公司 15.0 15 ?30 低温、间歇、超重力 北京化工大学 2001 年 11月投产山西太原化工 股份有限公司 20.0 20 ?100 低温、间歇、搅拌 意大利西姆公司 2003年投产,§1.2.2燃煤喊制技术简介脱硫技术的研究从上个世纪初开始，已有100多年的历史。自60年代起， —些工业化国家相继制定了严格的法规和标准，限制燃烧过程中等污染物的 排放，这一措施极大的促进了脱硫技术的发展。据美国环保局（EPA) 1984年统 计，世界各国开发、研究、使用的S02控制技术已打189种，预计目前的数量将超过200种。这些技术概括起来可分为三类。?即燃烧前脱硫、燃烧中脱硫和燃烧 后脱硫（烟气脱硫）[2&)]。　　　　1.燃烧前脱硫[21]从成本上和脱除过程对环境的影响上考虑，燃烧前脱硫应该是最佳选择。燃 烧前脱硫方法根据脱硫方法的原理不同可以分为物理法、化学法、生物法[221。　　　　物理法：是根据煤中硫的物理性质如密度、电性、磁性及可浮性与煤的不同 而采取的处理手段。如重选、浮选、磁选、电选等方法。该方法只能脱除煤中的 无机硫，主要是黄铁矿。煤的物理法脱硫是煤燃烧前脱硫中最传统、最简单、最 普遍的方法，它包括湿法和干法。根据原煤种及对精煤产品质量要求的不同，目 前，国外一些国家的选煤厂采用的选煤工艺主要有块煤跳汰、重介质分选；细粒 煤螺旋分选机、摇床分选；煤泥浮选等。另外，精煤脱水、干燥工艺也越来越受 到重视[23]。　　　　化学法：是采用某些化学物质在一定的条件下与煤中的硫进行化学反应，从 而脱除煤中硫的一种方法。该方法即可脱除无机硫也可脱除有机硫。到目前开发 的煤的化学脱硫方法己有许多种，如碱水溶液法、部分氧化法、气解法。这些方 法虽然都能脱除煤中几乎全部的无机硫及部分有机硫，但大都需要强酸、强碱和 强氧化剂并在髙温髙压条件下操作，工艺条件苛刻，成本昂贵。而且有些化学法 对煤的结构与性质破坏严重。不过近些年来开发出许多新的温和的净化法，如煤 的温和化浸提脱硫研究、高选择性脱有机硫的温和化净化法、高能辐射脱硫法， 这些温和化净化法设想新颖、工艺简单、经济，但是大部分仍处于实验研究阶段。　　　　生物法脱琉：是指通过利用微生物进行有机硫无机硫的氧化，去除煤中的硫 元素，反应条件温和，有机硫和无机硫能同时去除，是一种极受欢迎的脱硫方法。 目前对脱除有机硫有希望的微生物较少，不宜大量处理；而对无机硫脱除有希望 的微生物较多，脱除效果也较好，但尚有影响微生物脱硫实用化的因素，要采用 不同的微生物对不同的煤进行脱硫。目前发现的具有脱硫能力的微生物有三大究结果表明，在对硫杆菌属ferroxidans和硫杆菌属thermophiles混合培养的18 田中，用15%的褐煤泥浆可以脱除总硫的78%。　　　　2?燃烧中脱琉燃烧过程中脱硫主要是指当煤在炉内燃烧的时候，在炉内适当位置喷入添加 剂（常用的有石灰石、白云石，也有用熟石灰和生石灰的），添加剂一般利用炉 内较高温度进行自身煅烧，煅烧产物（主要有CVJO、MgO等）与煤燃烧过程中 产生的发生反应，生成硫酸盐和亚硫酸盐，以灰渣的形式排放出炉外， 减少^仏、向大气排放，达到脱硫目的。目前主要的燃烧中脱硫技术有：高温炉内喷钙脱硫；流化床燃烧脱硫。　　　　髙温炉内喷转脱硫：在煤粉炉中，添加剂选择温度较低区域（炉膛上方）喷 入进行脱硫。煤粉炉内直接喷钙脱硫技术脱硫效率没有湿法烟气脱硫（WFGD) 高，但是却具有投资省、装置简单、占地少、便于改造等优势，容易满足一般环 保要求的特点。比较适合我国国情。　　　　本文主要研究纳米碳酸钙髙温脱硫，利用纳米碳酸钙的特殊性质及添加剂的 作用提髙燃烧脱硫效率，因此在下一节中将详细阐述髙温炉内燃烧脱硫的机理， 在此不作赘述。　　　　流化床燃烧脱硫[2W71:在流化床中，煤与粉碎的石灰石一起随同热风进入锅 炉，煤和石灰石悬浮在燃烧空气中。当煤燃烧时，燃料中的硫释放出来被石灰石 吸收。流化床的燃烧温度为800?900_C恰好是石灰石脱硫最佳温度，该项技术 可以减少S02排放80%以上[28]。流化床锅炉按流态的不同可以分为：鼓泡流化 床和循环流化床。循环流化床有更优于鼓泡流化床的特点，它能够在燃烧过程中 有效地控制沉？2的排放，它的煤种适应性广，脱硫剂利用率高，脱硫效率可达 93%?97%[26]。　　　　3?燃嫌后脱琉（烟气脱琉）　　　　各个阶段针对煤的脱硫技术各有其特点，烟气脱硫被公认为是控制S02污染 的最行之有效的途径[2W(&1。烟气脱硫技术按工艺特点可分为湿法、半干法和 干法三种⑴】。　　　　湿法脱琉技术：湿法脱硫技术目前采用的方法比较多，主要有石灰石一石膏 法，柠檬酸吸收法和硫化碱法等。　　　　石灰石一石膏法主要机理是在溶液条件下，Cflca和era 分别电离，形成Ca2、同时燃煤生成的遇水生成SCV,两者在溶液中反应生成 最终氧化生成稳定的达到脱硫目的。该方法工艺流程复杂，投资 大，运行费用高，烟气中so2波动大时石灰石量不易控制，生成物易堵塞设备。 所以此方法适用于大型企业进行烟气脱硫。　　　　柠檬酸吸收法是一种吸收低浓度烟气的脱硫方法。当烟气通过柠檬酸盐 液体时，烟气中的与水反应生成柠檬酸溶液有较好的缓冲性能，使 ■S02和/T形成络合物。　　　　半千法脱疏技术：国内主要用喷雾干燥法技术，该技术是利用机械或气流的 力量将吸收剂分散成极细小的雾状液滴，雾状液滴与烟气形成比较大的接触表面 积，在气液两相之间发生的一种热量交换、质量传递和化学反应的脱硫方法。一 般用的吸收剂是碱液、石灰乳、石灰石浆液等，目前绝大多数装置都使用石灰乳 作为吸收剂。该方法的脱硫率65%?85%。其优点：脱硫是在气、液、固三相 状态下进行，工艺设备简单，生成物为干态的cfls〇j、易处理，没有严重的设备腐蚀和堵塞情况，耗水也比较少。　　　　千法脱琉技术：利用单元气体或混合气体的某些成分具有选择吸收性能，利 用吸收剂物理和化学吸收特性吸收达到脱硫目的。活性炭脱硫法就是其中一 个例子，利用活性炭多孔的性质吸附烟气中的并将其氧化成硫酸而储存在活 性炭孔隙内。改性活性炭的优点：吸附容量大，吸附过程和催化转换的动力学过 程快，对氧的反应慢，可再生等。最终可获得硫酸，液态^02的排放，又可以回 收硫资源，是一种前景较好的脱硫工艺。早期，活性炭吸附法为德国Lurgi公司 和日本的日立公司联合开发而成，由于当时的运行成本高，没有推广，后经西安 交通大学对活性炭进行了改进，幵发出成本低、选择吸附性能强的ZL30, ZL40, 进一步完菩了活性炭的工艺，使烟气中的况？2吸附率达到95.8%,达到国家排放 标准[32]?　　　　§1.3炉内增钙燃烧脱硫机理研究现状炉内钙基燃烧脱硫具有投资省、装置简单、占地少等优点比较适合我国的国 情，在国内有着很大发展市场。但其脱硫效率明显低于尾部烟气的湿法脱硫，在 这个关键问题上还有待于突破。这需要我们对此工艺的各个环节进行详细了解。　　　　§1.3.1燃烧脱硫反应机理的研究喷射添加剂在炉内燃烧脱硫可以选择不同的阶段进行，考虑到添加剂的分解 和烧结的特性以及脱硫反应的最佳温度，一般较多的选择在炉膛上部，炉温较低 (800?120(TC)的区域。这一区域可以促使添加迅速分解，并与烟气中的 快速反应，同时也不造成添加剂因高温烧结而失效。其反应过程可以如下表示。　　　　(1) 不同添加剂的煅烧分解反应：CaC03——多 Ca0 + C02 (1-1)　　　　Ca(OH)2——&Ca0 + H20 (1-2)　　　　CaCOjMgCOj ——&Ca0 + Mg0 + 2C02 (1-3)　　　　(2) 硫化反应：Ca0 + S02 ——&CaSO, (1-4)　　　　CaS03 + 去 02 ——&CaS04 (1-5)　　　　(1-6)　　　　CuO + S〇2 + ~ 〇2 & CCLSO^硫化过程实际上包括三个阶段即：煅烧、烧结、硫化。尽管这三个阶段的时 间范围不同，但是他们是互相交叉，互相作用的。每一部分作用的程度又取决于 炉内条件，从而最终综合地影响了添加剂的脱硫利用率和脱硫效率。最充分的煅 烧，尽量少的烧结和最大限度的硫化是髙温炉内燃烧脱硫研究的最终目的。　　　　石灰石脱硫过程为气固非催化反应，添加剂喷入炉膛后首先发生煅烧分解反 应生成CaO,比表面积增加，被认为是活化阶段。Powel丨和Searcy’s (1980) f33】 认为此过程是化学反应控制机理，并指出煅烧速率与孔的表面积成比例，这一结 论后来被Borgwardt (1985) [34]予以肯定。但是过度的锻烧却会使Ca&9发生烧结 而是比表面积迅速下降。1985年Mai与Edgar[35]在1425K、100s内条件下得到 添加剂的利用率仅为30%,究其原因，在于烧结现象的发生。烧结现象的发生 以孔隙减少为特点，孔隙的减少是由于熔融聚合、小晶粒合成大晶粒，引起 比表面积减少，活性降低。　　　　文章首先介绍纳米碳酸钙的生产工艺，以及衡量产品的重要指标的测量方 法。然后对纳米碳酸钙材料进行各个参数的测定，以确定其可能对脱硫产生影响 的各方面因素。本文利用美国康塔公司（Quantachrome)生产的AUTOSORB — l 型氮吸附仪对其比表面积进行测定?，利用透视电镜发测定了纳米碳酸钙的粒径； 通过试验测定其各种成分的含量、灼烧减量。　　　　然后，针对燃煤硫的动态析出，利用ZCS_!智能测硫仪对石煤的燃烧硫份 析出动态特性进行研究，为燃烧脱硫的提供依据。文中将对不同燃烧温度下硫份 的析出特性进行研究，并通过XJK12型陶瓷化学成份分析仪对煤样进行灰成分 分析，以确定自身脱硫的情况。　　　　文章的第四章具体研究纳米碳酸钙的燃烧脱硫效果，以及各个影响因素对脱 硫效果的影响。试验以三种不同含硫量的煤样为研究对象，通过加入不同的添加 剂、改变其添加量、改变燃烧温度、使用复合添加剂等不同因素的变化，综合地 研究纳米碳酸钙燃烧脱硫的效果。　　　　接下来，文章利用TGA/SDTA851型热重分析仪，研究纳米碳酸钙热分解动 力学特性。通过对纳米碳酸钙的热分解试验利用单个扫描速率的不定温法和多重 扫描速率的等转化率法计算其热分解活化能，以此衡量纳米碳酸钙在脱硫反应的 第一阶段反应性能。　　　　最后文章利用石灰的活性度这一概念来表征纳米碳酸钙在脱硫反应的第二 阶段反应性能。试验对国家黑色冶金行业标准YB/T105—1997中石灰活性度测 法进行了改进，通过测定工况的变化确定最优的测定方案，测定了纳米碳酸钙煅 烧产物的国性度。本文推荐企业：淄博市隆昌精细化工厂（)，是专业的，重质碳酸钙,滑石粉，,超细重质碳酸钙生产厂家，专业生产轻质碳酸钙，重质碳酸钙,滑石粉，超细轻质碳酸钙,超细重质碳酸钙。拥有雄厚的技术力量，先进的生产工艺和设备。淄博市隆昌精细化工厂全体员工为海内外用户提供高技术,高性能，高质量的轻质碳酸钙，重质碳酸钙,滑石粉，超细轻质碳酸钙,超细重质碳酸钙产品。热忱欢迎国内外广大客户合作共赢。
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